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J-GLOBAL ID：202202237199495981   整理番号：22A0648110

RuO_2(100)上の四面体配位RuO_4表面錯体の証拠:密度汎関数理論とそれを超えて【JST・京大機械翻訳】

Evidence of a Tetrahedrally Coordinated RuO₄ Surface Complex on RuO₂(100): Density Functional Theory and Beyond

著者 (5件)： Hess Franziska (Institute for Chemistry, Technical University Berlin, Germany) ,  Rohrlack Stefan (Institute of Physical Chemistry, Justus Liebig University, Germany) ,  Knapp Marcus (Institute of Physical Chemistry, Justus Liebig University, Germany) ,  Over Herbert (Institute of Physical Chemistry, Justus Liebig University, Germany) ,  Over Herbert (Center for Materials Research, Justus Liebig University, Germany)
資料名： Journal of Physical Chemistry C  (Journal of Physical Chemistry C)
巻： 126  号： 2  ページ： 946-956  発行年： 2022年 
JST資料番号： W1877A  ISSN： 1932-7447  CODEN： JPCCCK  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 効率的な低温酸化モデル触媒であるRuO_2(100)は,その触媒活性の損失を伴うこれまで未知の表面構造でc(2×2)再構成を受けることができる。ここでは,RuO_2(100)のc(2×2)再構成の表面構造をab initio分子動力学シミュレーションによって予測し,走査トンネル顕微鏡(STM)画像,低エネルギー電子回折(LEED)強度対電圧実験,およびO_2の熱脱着実験を含む文献からの利用可能な表面科学実験と一致することを示した。機構的に,c(2×2)再構成は,RuO_2(100)上のオントップOの単純なc(2×2)被覆層構造から始まり,そこでは,残りの配位下表面Ru中心は,オントップO位置に横方向にシフトし,それによって,格子酸素に2つのRu-O逆結合を破壊し,オントップOと新しいRu-O結合を形成する。これは,0.95eVで活性化され,0.66eVのエネルギー安定化をもたらすプロセス,四面体配位表面種Ru_4fの形成をもたらす。c(2×2)表面構造は触媒CO酸化における活性の欠如を容易に説明できる。CO分子はRuO_2(110)またはRuO_2(100)-(1×1)表面よりもRuO_2(100)-c(2×2)再構成にはるかに弱く結合しており,さらにRu_4f中心はO_2活性化を可能にするのに遠く離れている。同定されたRu_4f表面化学種は,揮発性RuO_4を形成することによって,酸化反応条件下でのRuO_2の欠損熱および電気化学的安定性における前駆体種として優勢な役割を果たすことが期待される。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 酸化 ,  低速電子回折 ,  電圧 ,  表面構造 ,  酸素 ,  触媒 ,  触媒活性 ,  揮発性 ,  前駆体 ,  *密度汎関数法 ,  化学種 ,  熱脱着 ,  走査型トンネル顕微鏡
準シソーラス用語： 低温酸化 ,  格子酸素 ,  分子動力学シミュレーション , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 貴金属触媒  (CB06122I) ,  不均一系触媒反応  (CB06100E)

タイトルに関連する用語 (4件)： 四面体 ,  錯体 ,  証拠 ,  密度汎関数理論