抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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テトラ官能性ポリ(エチレングリコール)(テトラPEG)とリチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)アミド(LiTFSA)塩を用いて合成された理想的なポリエーテルネットワークを有する固体高分子電解質を報告する。固体TetraPEG電解質は,わずかなネットワーク欠陥(<5%)を有し,PEG(Li/O_PEG)のO原子に対するLi塩の1:10比で,約11倍の伸びを終了することによって,高い機械的靭性を示した。機械的性質はLi/O_PEG比に強く依存し,これは主に電解質中の架橋点の密度に寄与することを見出した。Raman分光法と高エネルギーX線全散乱を全原子分子動力学シミュレーションで用いて,テトラPEGネットワーク中のLiイオン配位の構造効果を可視化した。より低い塩含有量(Li/O_PEG=1:10)では,LiイオンはTFSAアニオンよりもO_PEG原子と優先的に配位し,イオン対フリー種としてクラウンエーテル様Li+-PEG錯体を形成することが分かった。塩含有量の増加に伴い,TFSAアニオンはTFSA(O_TFSA)のO原子を通してLiイオンと部分的に配位し,O_PEGとO_TFSA原子の両方によって囲まれた接触イオン対を与えた。最後に,イオンペアリングは,より多くのLi塩を添加したとき,多核イオン凝集体と同様に単核イオン対を強化した。Liイオン錯体のこの構造変化は電解質のイオン伝導特性によって直接反映された。イオン対フリーLi+種(Li/O_PEG=1:10)から成るTetraPEG電解質は,より高いイオン伝導率を示し,そして,伝導率は,単核接触イオン対と多核凝集体の両方に対する広範なイオン対のために,塩含有量の増加とともに徐々に減少した。電気化学的性質に関して,負の電極に対する可逆的Li析出/溶解反応を実現するための最適電解質組成は,Li/O_PEG=1:4であることが分かった。Copyright 2022 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】