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J-GLOBAL ID:202202259196766349   整理番号:22A0706286

モルデナイトの特性に及ぼす水蒸気処理の影響とDMEカルボニル化反応におけるその触媒性能【JST・京大機械翻訳】

Effect of Steam Treatment on the Properties of Mordenite and Its Catalytic Performance in a DME Carbonylation Reaction
著者 (9件):
資料名:
巻: 61  号:ページ: 1258-1266  発行年: 2022年 
JST資料番号: C0385C  ISSN: 0888-5885  CODEN: IECRED  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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H+/Na+モルデナイトの水蒸気処理により,種々の酸性度と種々の多孔性を有する一連の脱アルミニウムモルデナイト(MOR)試料を調製した。得られたゼオライトを,X線回折,N_2吸着-脱着,走査電子顕微鏡,29Si核磁気共鳴(NMR),27Al NMR,NH_3温度プログラム脱着,およびFourier変換赤外分光法によって詳細に特性評価し,ジメチルエーテル(DME)カルボニル化のための触媒性能を研究した。特性化結果は,ゼオライト電荷を平衡するカチオンの種類が,蒸気処理およびイオン交換プロセス中のモルデナイトゼオライトの結晶構造および酸性度に大きな影響を与えることを明らかにした。Na-MORとH-MORの両方で脱アルミニウムが観察されたが,Na-MORゼオライトでは比較的穏やかであった。Na-MORを水蒸気で処理した後,その構造はよく保存されていたが,モルデナイトの側面ポケットは開放され,ミクロ多孔性体積と強酸部位が増加した。興味深いことに,12MRチャネルにおける骨格Alの除去は,Na-MORの蒸気処理中に8MRチャネルよりも有利であり,モルデナイトが12MRチャネルにおけるそれらと比較して8MRチャネルにおいてより多くの酸部位を有することが分かった。蒸したH-MORに関しては,結晶構造と多孔性の両方が明らかに損傷され,ミクロポーラス体積と酸性度の低下をもたらした。影響は,骨格Alの明白な除去と側面ポケットの閉塞のために,H-MORの8MRチャネルにおいてより重要であった。性能試験は,水蒸気で処理したNa-MORがDMEカルボニル化反応の触媒性能を高める効果的な方法であることを明らかにした。N-773触媒(773KでNa-MORで蒸した)は,0.33gg-1h-1の酢酸メチル生成物速度を示し,これは親のH-MOR(0.23gg-1h-1)よりはるかに高かった。さらに,脱アルミニウム触媒は遅い失活速度を示し,これは恐らく12MRチャネルにおける還元強酸部位に起因した。H-MORの水蒸気処理はDMEカルボニル化反応においてより低い活性をもたらしたが,それは高いMeOAc選択性を示し,その全体的に低下した酸性度に対する安定性を改善した。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (2件):
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反応操作(単位反応)  ,  合成鉱物 
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