ゼオライトマトリックス中の離れた二核Feサイト上で活性化された二酸素の反応性に及ぼす近接効果【JST・京大機械翻訳】

Sklenak Stepan; Groizard Thomas; Jirglova Hana; Sazama Petr; Dedecek Jiri

文献

J-GLOBAL ID：202202280055460394 整理番号：22A0974333

ゼオライトマトリックス中の離れた二核Feサイト上で活性化された二酸素の反応性に及ぼす近接効果【JST・京大機械翻訳】

Proximity Effect on the Reactivity of Dioxygen Activated over Distant Binuclear Fe Sites in Zeolite Matrices

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資料名：
巻： 126 号： 10 ページ： 4854-4861 発行年： 2022年
JST資料番号： W1877A ISSN： 1932-7447 CODEN： JPCCCK 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

遷移金属交換ゼオライト中の解離二核カチオンM-(II)中心は,室温でその分裂によって二酸素を活性化し,室温でメタンをメタノールに酸化できる非常に活性な酸素種(すなわち,α-酸素)の対を形成することを示した。メタンと他の炭化水素の選択的酸化は,炭化水素の貴重な生成物への変換の可能性のため,極めて重要である。α-酸素と二水素の反応性を調べ,これらのユニークな種の反応性への洞察を得た。離れたα-酸素原子対のFe-(IV)=O中心の還元は,α-酸素の反応性に及ぼす他のFe-(IV)=Oサイトの近接性の影響の研究を可能にするモデル反応である。また,二水素による還元は,温度プログラム還元(TPR)技術によるこれらのユニークな部位の定量化のための重要な反応である。本研究は,(i)二水素分子を有する離れたα-酸素原子対のFe-(IV)=O中心の両方の直接同時反応がないことを明らかにした。(ii)最初に,一対の離れたα-酸素原子の1つのFe-(IV)=OサイトはH_2(g)と反応して水分子を形成し,Fe-(II)カチオンに吸着し,一方,他のFe-(IV)=Oサイトは無傷である。その後,吸着水分子の2つのH原子のうちの1つは,2つのFe-(III)-OH基を生成するように移動し,その後,1つのFe-(II)カチオンに吸着される2つの水分子を与えるために,もう1つの水分子と反応した。(iii)孤立したFe-(IV)=Oサイトは,Fe-(II)カチオンに吸着されたH_2Oを生成するため,離れたα-酸素原子の対の最初のFe-(IV)=Oサイトと同じ機構によって還元された。(iv)孤立したFe-(IV)=Oサイトに関して,離れたα-酸素原子対のFe-(IV)=O中心のより低い還元性。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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不均一系触媒反応 , 鉄の錯体 , その他の触媒

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