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J-GLOBAL ID：202202282000501888   整理番号：22A1160944

ナノ粒子-配位子系のプラズモン化学において観測される反応速度の微視的理解【JST・京大機械翻訳】

Microscopic Understanding of Reaction Rates Observed in Plasmon Chemistry of Nanoparticle-Ligand Systems

著者 (7件)： Schuermann Robin (Institute of Chemistry, University of Potsdam, Germany) ,  Nagel Alessandro (Institute of Chemistry, University of Potsdam, Germany) ,  Juergensen Sabrina (Department of Physics, Freie Universitaet Berlin, Germany) ,  Pathak Anisha (Institute of Chemistry, University of Potsdam, Germany) ,  Reich Stephanie (Department of Physics, Freie Universitaet Berlin, Germany) ,  Pacholski Claudia (Institute of Chemistry, University of Potsdam, Germany) ,  Bald Ilko (Institute of Chemistry, University of Potsdam, Germany)
資料名： Journal of Physical Chemistry C  (Journal of Physical Chemistry C)
巻： 126  号： 11  ページ： 5333-5342  発行年： 2022年 
JST資料番号： W1877A  ISSN： 1932-7447  CODEN： JPCCCK  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 表面増強Raman散乱(SERS)は,実験セットアップが反応を同時に誘発し追跡することを可能にし,生成物を同定するので,プラズモン基質によって誘起または触媒される化学反応を研究するための効果的で広く使用された技術である。しかし,プラズモンホットスポットを持つ基板上では,全シグナルは主に高い反応性を有するこれらのナノスコピック体積に由来し,全消費に関する情報はSERS測定において不明瞭なままである。これは重要な意味を持つ;例えば,SERS測定における見かけの反応次数は,実際の反応次数と相関しないが,見かけの反応速度は,有限差分時間領域(FDTD)シミュレーションによって示されるように,実際の反応速度に比例した。金ナノ粒子(AuNP)単分子層の電場増強分布を決定し,AuNP表面上の吸着自己集合分子単層における光駆動反応におけるSERS強度を計算した。したがって,ホットスポットにおける高い反応性のためにSERSにおいて高い転化率が観察されたとしても,AuNP表面上の吸着分子の大部分は未反応のままである。理論的知見を4-ブロモチオフェンオールの熱電子誘起脱ハロゲン化と比較し,プラズモン媒介反応におけるホットキャリア濃度の時間依存性を示した。プラズモンホットスポットにおけるプラズモン媒介反応の速度論に適合するために,フラクタル様動力学は,基質上の反応性サイトの不均一性を説明するのに適切であり,一方,修正標準速度モデルは,同様によく適合できた。本研究の成果は,SERS測定によるプラズモン基板上の反応の機構的理解を導き,他方では,高い局所精度でプラズモン反応を駆動し,ナノスケールで化学の工学を容易にすることである。Copyright 2022 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 吸着 ,  シミュレーション ,  電場 ,  *反応速度 ,  *プラズモン ,  単分子層 ,  転化率 ,  ホットスポット ,  フラクタル ,  表面増強Raman散乱 ,  自己集合 ,  有限差分時間領域法 ,  *ナノ粒子
準シソーラス用語： ナノスケール ,  金ナノ粒子 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 有機化合物の赤外スペクトル及びRaman散乱,Ramanスペクトル  (BM08064T) ,  金属の赤外スペクトル及びRaman散乱,Ramanスペクトル  (BM08062L)

タイトルに関連する用語 (7件)： ナノ粒子 ,  配位子 ,  プラズモン ,  化学 ,  観測 ,  反応速度 ,  理解