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J-GLOBAL ID:202202284592627426   整理番号:22A0316585

超高速過渡吸収分光電気化学 アントラキノンレドックス対の個々の成分のフェムト秒からナノ秒励起状態緩和動力学【JST・京大機械翻訳】

Ultrafast transient absorption spectroelectrochemistry: femtosecond to nanosecond excited-state relaxation dynamics of the individual components of an anthraquinone redox couple
著者 (13件):
資料名:
巻: 13  号:ページ: 486-496  発行年: 2022年 
JST資料番号: U7042A  ISSN: 2041-6539  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: イギリス (GBR)  言語: 英語 (EN)
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多くの光活性化プロセスは,反応経路中の酸化状態の変化と高反応性光活性化種の形成を含む。これらの反応性種を単離し,それらの初期段階のフェムト秒からナノ秒(fs-ns)光力学を研究することは挑戦的である。ここでは,自立ホウ素ドープダイヤモンド(BDD)メッシュ電極を用いた複合超高速過渡吸収分光(TA-SEC)法を導入し,従来の分光化学測定の時間領域を拡張した。BDD電極は,広い溶媒窓,低いバックグラウンド電流,および電極自体からの光散乱を最小化する調整可能なメッシュサイズを提供する。重要なことに,反応性中間体は,開始安定種の酸化/還元を介して電気化学的に生成され,超高速TA-SECを用いて,光誘起緩和機構の初期段階が解明された。モデル系として,アントラキノン-2-スルホナート(AQS)とその安定性の低い対応物であるアントラヒドロキノン-2-スルホナート(AH_2QS)の超高速分光法を調べた。これは,電気化学手段を介してAQSからin situでAH_2QSを生成することにより達成され,同時に,関連する初期段階の光誘起動的過程を調べる。このアプローチを用いて,紫外放射の吸収に続く最初の2.5nsで生じる緩和機構を解明した。以前の研究への拡張としてのAQSとAH_2QSのはじめてのものである。AQS緩和は三重項状態の形成により生じ,これらの状態のいくつかは,約600ps以内に過渡化学種を形成するための緩衝溶液と相互作用する。対照的に,すべてのAH_2QSは,緩衝溶液による励起状態単一プロトン移動を受け,約150ps以内で基底状態AHQS-の形成をもたらした。Copyright 2022 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (4件):
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光化学一般  ,  金属酸化物及び金属カルコゲン化物の結晶構造  ,  芳香族単環アミン・イミン・第四アンモニウム・インモニウム  ,  八員環以上の複素環化合物 

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