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J-GLOBAL ID:202202289730496417   整理番号:22A0988820

酸素空孔で修飾したTiO2{001}を曝露したRu/TiO2増強光熱協同CO2メタン化活性と安定性【JST・京大機械翻訳】

Photo-enhanced thermal catalytic CO2 methanation activity and stability over oxygen-deficient Ru/TiO2 with exposed TiO2 {001} facets: Adjusting photogenerated electron behaviors by metal-support interactions
著者 (6件):
資料名:
号:ページ: 391-402  発行年: 2022年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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太陽エネルギーの温和な条件下でCO2還元反応を実現し、過剰消費化石エネルギーによるエネルギー危機を緩和するだけでなく、温室効果や海洋酸性化などの環境問題も改善できる。光熱の協同触媒作用は触媒反応温度を効果的に低下させ、大きな将来性がある。RuとTiO2{001}結晶面を暴露したTiO2担体による金属-担体相互作用を利用し、高温水素の焼成後、豊富な表面酸素空孔を有するRu/TiO2触媒を得た。活性試験の結果は,表面酸素空孔が豊富なRu/TiO2が優れたCO2メタン化活性を示し,反応中のメタンのTOF値は300°Cで22h-1に達するが,この触媒は10時間の反応後に良好な安定性を示した。メタンのTOF値は19h-1に低下した。紫外線をRu/TiO2熱触媒メタン化システムに導入し、メタンのTOF値は30h-1まで増加し、しかも高い安定性を有する。表面酸素空孔と部分的に酸化したRuは,熱触媒反応の過程の間,活性低下の主因であった。光熱協同反応において、光生成電子の生成はRu表面の電子密度を安定させ、同時に触媒上の表面酸素空孔を再生し、これは反応の活性と安定性を効果的に高める。温度プログラム化その場赤外とX線光電子分光法の実験結果により、触媒表面に豊富な表面酸素空孔がある時、CO2がRuナノ粒子上でCO中間体に効果的に解離でき、その後Ruに吸着したCO中間体が表面炭素種に解離し、水素化してメタンを生成することが分かった。熱触媒反応過程において、Ruナノ粒子は次第にRuOx種に酸化され、表面酸素空孔はCO中間種で覆われ、触媒反応の安定性を低下させる。紫外光を上記反応に導入すると、触媒の表面酸素空孔は光生成キャリアの分離能力を効果的に高めることができる。TiO2キャリアによる光電子移動はRu表面へ,金属Ruナノ粒子の原子価状態を安定化した。また、キャリアによる光生成正孔はH2のプロトン化を加速し、触媒の水素に対する活性化移動能力を高め、CO中間体の水素化メタン化反応を促進し、表面酸素空孔を再生した。従って,UV照射下で,CO2のメタン化活性と安定性が向上した。注目すべきことに,Ruが少量のTiO2{001}結晶面を曝露したTiO2担体上に担持すると,強い金属-担体相互作用が生じ,触媒上のH2の吸着活性化が抑制され,表面酸素空孔の生成に不利であった。少量のTiO2{001}結晶面を暴露したRu/TiO2触媒は光生成キャリア流の発生と分離にも不利であり、これは熱触媒又は光熱の協同触媒反応活性が低い。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
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貴金属触媒  ,  その他の触媒 
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