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J-GLOBAL ID:201702267923822455   整理番号:17A0368089

バナジア系触媒上でのエタノールの選択的酸化:担体材料と反応機構の影響【Powered by NICT】

Selective oxidation of ethanol over vanadia-based catalysts: The influence of support material and reaction mechanism
著者 (12件):
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巻: 279  号: P1  ページ: 95-106  発行年: 2017年 
JST資料番号: T0363A  ISSN: 0920-5861  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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シリカ,アルミナ,ジルコニア,チタニアに担持したバナジアの触媒性能をエタノールの選択的酸化で調べた。活性及び生成物分布は担体材料,担持バナジア種の構造を決定するに強く依存することを示した。シリカとアルミナについて,低活性V_2O_5微結晶は主にバナジウム含有量に関係なく形成した。これらの触媒はアセトアルデヒドのみに対して高い選択性を示した。とは対照的に,バナジウム含有量は理想的な単分子層には何が必要超えなかった場合単量体表面バナジア種と高分子表面バナジア種は主にTiO_2上に形成された。ジルコニア上の,表面バナジア種とV_2O_5微結晶の両方がバナジウム含有量にかかわらず存在していた。表面バナジア種はV_2O_5微結晶よりもエタノールの選択的酸化でより活性であることが分かった。最高活性はポリマ性バナジア種で観察された,それに対応して,最良の触媒性能は,単分子層V_2O_5/TiO_2触媒上で達成された。110~150°Cの低温では,この触媒は80%と100%の間の範囲の選択性でアセトアルデヒドへのエタノールの酸化において高い活性を示した。200°C付近の温度では,同じ触媒はエタノールの酸化において活性であり酢酸への約65%の選択性を示した。表面中間体と触媒の状態は,X線光電子分光法とFourier変換赤外分光法によりその場研究した。100°C近傍の反応条件下で,エタノール,エトキシド種,吸着したアセトアルデヒドの非解離吸着分子は触媒表面に存在することが示されたが,より高い温度で,V_2O_5/TiO_2は主に酢酸塩種で覆われている。チタンカチオンはTi~4+状態を維持するのに対し,V~5+カチオンは反応条件下で可逆的還元を受けた。速度論測定の結果によりその場データに基づいて,単分子層触媒上でのアセトアルデヒドとエタノールの酢酸への選択的酸化のための反応機構を提案した。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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