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J-GLOBAL ID：201702280015221423   整理番号：17A0499428

実験および分子シミュレーションによる液体水中の三重項相関関数の探測

Probing the triplet correlation function in liquid water by experiments and molecular simulations

著者 (5件)： Dhabal Debdas (Department of Chemistry, Indian Institute of Technology Delhi, Hauz Khas, New Delhi, 110016, India. [e-mail] [e-mail]) ,  Wikfeldt Kjartan Thor ,  Skinner Lawrie B. ,  Chakravarty Charusita ,  Kashyap Hemant K.
資料名： Physical Chemistry Chemical Physics  (Physical Chemistry Chemical Physics)
巻： 19  号： 4  ページ： 3265-3278  発行年： 2017年 
JST資料番号： A0271C  ISSN： 1463-9076  CODEN： PPCPFQ  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： X線および中性子回折のような散乱実験における非常に顕著な発展にもかかわらず液体水中の四面体分子配座の性質を解明することは困難である。重要な疑問は散乱実験から得ることができる対相関関数が水分子の四面体秩序化を記述するのに十分であるのかということである。既報の研究(Dhabalら,J.Chem.Phys.,Vol.141,174504(2014))においては逆モンテカルロおよび分子動力学シミュレーションから生成したデータセットを用いて三重項相関関数が液体状態における水の四面体性に関する重要な情報を含むことを示した。本研究においてはX線散乱実験および分子動力学(MD)シミュレーションを用いて構造因子の等温圧力微分を水の三重項相関関数と結合させた。298Kにおいて3.3kbarまでの水について三重項関数が水構造に対する圧力の効果を示すことを決定した。結果は剛体TIP4P/2005水モデルを用いて得た三重項関数(H(q))が実験結果と矛盾しないことを示唆した。実験ならびにシミュレーションにおいて得られた三重項関数は,四面体液体の場合,高い圧力を加えるほどKirkwood重ね合せ近似(KSA)との一致が良くなることを示した。シミュレーション軌跡から直接計算した三重項相関関数(g⁽³⁾(r,s,t))を用いてこの観測をさらに検証し,q-空間中のH(q)と実空間中のg⁽³⁾(r,s,t)との両方が液体の四面体性に関する類似の情報を含むことを明らかにした。本研究は,構造因子が液体構造の対相関情報だけを有するとしても,その等温圧力微分を介して液体水中の三体相関に光を当てることができることを示した。Copyright 2017 Royal Society of Chemistry All Rights reserved. Translated from English into Japanese by JST

シソーラス用語： *水 ,  *液体 ,  *三重項 ,  *相関関数 ,  シミュレーション ,  四面体 ,  規則化 ,  X線散乱
準シソーラス用語： 秩序化 ,  分子シミュレーション

分類 (2件)： 流体論  (BJ01010U) ,  物理化学一般その他  (CB01030T)

タイトルに関連する用語 (6件)： 実験 ,  分子シミュレーション ,  液体水 ,  三重項 ,  相関関数 ,  探測