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J-GLOBAL ID：201702292720731007   整理番号：17A0060674

改質MTO反応における二重サイクル機構の比重:ZSM-5ゼオライト上での異なる接触時間の役割【JST・京大機械翻訳】

Changing the balance of the MTO reaction dual-cycle mechanism: Reactions over ZSM-5 with varying contact times

著者 (8件)： Zhang Mozhi (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Xu Shutao (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Wei Yingxu (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Li Jinzhe (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Wang Jinbang (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Zhang Wenna (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Gao Shushu (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences) ,  Liu Zhongmin (Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences)
資料名： Cuihua Xuebao  (Cuihua Xuebao)
巻： 37  号： 8  ページ： 1413-1422  発行年： 2016年 
JST資料番号： B0927B  ISSN： 0253-9837  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： 中国 (CHN)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 軽質オレフィン(エチレン,プロピレンとブテン)は重要な有機化学原料であり,現代の石油化学工業の基礎であり,主にナフサクラッキングとアルカン脱水素によって調製される。現在、中国の原油の対外依存度は60%を超え、「多煤、,、,」のエネルギー現状は石炭や天然ガスを原料としてメタノールを用いて石油化学製品を製造することが重要な代替ルートとなっている。軽質オレフィン(MTO)の製造は,石炭化学工業と石油化学工業におけるブリッジになった。ZSM-5ゼオライトは,高効率のメタノール変換能力,優れた低炭素オレフィン選択性,および優れたコークス化性能により,非常に理想的なMTO反応触媒になった。ZSM-5ゼオライト触媒のMTO反応において,エチレンの生成規則性は他のC_3-C_7鎖状オレフィンと一致せず,エチレンは主に水素化/環化サイクルに由来し,C_3-C_7鎖状オレフィンはオレフィンのメチル化/開裂サイクルに由来することが判明した。2つのサイクルは同時に存在した。本論文では,300°CでZSM-5ゼオライト上でMTO反応を行い,異なる空間速度(WHSV)条件下でのMTO反応性能を調べ,触媒中の残存種の生成と作用を分析し,メタノール転化機構を研究した。気相流出種と触媒内の保持種の分析によると、ZSM-5ゼオライト触媒MTO反応の際に、二重サイクルメカニズムに従うと、多と多を主な活性種とする芳香族循環メカニズムと鎖状オレフィンを主活性種とするオレフィンの循環メカニズムがある。二重サイクル機構では,芳香族サイクルとオレフィンサイクルは単純な重合ではなく,相互作用により,オレフィンサイクルの活性種としてオレフィンサイクルを促進し,アルケンサイクル中のオレフィンの環化と水素移動を経る。これらの化合物は芳香族化合物の芳香族化合物に変換でき,芳香族化合物の芳香族化合物とシクロペンタジエン類に変換でき,芳香族化合物の芳香族化合物と芳香族化合物の芳香族化合物の芳香族化合物として使用できる。水素移動反応はオレフィンサイクルと芳香族サイクルの重要なプロセスであり、反応過程における原料メタノールと触媒の接触時間の関係があり、12C/13Cメタノール交換実験により、二重サイクルメカニズムと水素移動反応の相関性を明らかにし、原料メタノールと触媒の接触時間を変化させる。これらの結果は,芳香族化合物の移動反応が激しく,触媒上の芳香族化合物とオレフィンサイクルのメタノール変換能力に影響を及ぼすことを示した。空間速度が低いとき,供給メタノールと触媒の間の接触時間はより長く,生成物のオレフィンの水素移動反応を促進し,芳香族化合物とシクロペンタジエン種の生成と蓄積を加速し,芳香族化合物の循環を促進した。それらは,芳香族化合物からのエチレンと多甲基Benの気相選択性を改良した。一方,空間速度が高いとき,供給メタノールと触媒の間の接触時間は減少し,生成物のオレフィンの水素移動反応は抑制され,水素移動反応の生成物は芳香族化合物とシクロペンタジエンの生成量と累積率が低下し,芳香族化合物の循環活性は高くない。これらの結果は,オレフィンの循環がメタノール変換の主要な経路になり,C_3-C_7オレフィンがより高い活性を示し,気相流出における選択性がより高いことを示した。つまり、原料のメタノールと触媒との接触時間は触媒内の残留種の生成と累積に顕著な影響を及ぼし、さらに二種類の循環の比重を変化させることができる。これらの発見は,ZSM-5ゼオライト触媒のMTO反応におけるオレフィンと芳香族化合物の選択的制御のための重要な意味を持つ。Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 水素移動 ,  水素化 ,  *ZSM-5 ,  *接触時間 ,  空間速度 ,  アルカン ,  芳香族化合物 ,  気相 ,  アルケン ,  化学工業 ,  脂肪族アルコール
準シソーラス用語： ゼオライト触媒 ,  *MTO反応 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (4件)： Methanol to olefins ,  Dual-cycle mechanism ,  ZSM-5 Contact time ,  Hydrogen transfer reaction

分類 (1件)： 産業経済  (KA02000Y)

物質索引 (3件)： エチレン ,  メタノール ,  プロピレン

タイトルに関連する用語 (7件)： 改質 ,  MTO反応 ,  サイクル ,  比重 ,  ゼオライト ,  接触時間 ,  役割