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J-GLOBAL ID:201602278232987166   整理番号:16A1119711

ポリ(P-フェニレンジアミン)とカーボンブラック複合体を効率的酸素還元触媒とその安定性研究として用いた。【JST・京大機械翻訳】

Investigation of the durability of a poly-p-phenylenediamine/carbon black composite for the oxygen reduction reaction
著者 (8件):
資料名:
巻: 37  号:ページ: 1096-1102  発行年: 2016年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 英語 (EN)
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近年、窒素ドープ炭素材料はアルカリ性酸素還元触媒として、研究者の注目を集めている。ドープしたN原子はC原子のスピン密度と電荷分布に影響し、炭素材料の表面に“活性サイト”を産生するため、CanDanTan材料は優れた酸素還元活性を持ち、これはすでに理論計算と実験で検証された。著者らは,ポリ(P-フェニレンジアミン)とカーボンブラックの比率を調節することによって,一連の熱分解性材料を調製した。その中、0.88PPPD/CBサンプルは最も良い酸素還元活性を有し、KOH溶液(0.1MOL/L)中の酸素還元性能は商業商業を上回った。走査電子顕微鏡観察により、炭素球がポリ(P-フェニレンジアミン)の表面に凝集し、これは主にポリ(P-フェニレンジアミン)が酸のドーピングを行っていないため、その水溶性が比較的悪くなることが分かった。窒素の吸脱着特性により、ポリ(P-フェニレンジアミン)の比表面積は非常に小さく、カーボンブラックサンプル(BP2000)の比表面積は非常に大きいことが分かった。そのため、ポリP-フェニレンジアミンの量が増加するにつれて、ポリ(P-フェニレンジアミン)/カーボンブラック複合体の比表面積は次第に低下した。また、ポリ(P-フェニレンジアミン)表面はほとんど微孔であり、メソポーラスとマクロ孔は主にカーボンブラックに由来する。研究者は、「活性部位」は主に微小孔内(ポリ表面)に位置し、メソポーラスとマクロ孔は物質の輸送に有利であると考えられている。そのため、P-フェニレンジアミンとカーボンブラックの比率が適切な場合、大量の「活性サイト」の暴露があり、十分なメソポーラスとマクロ孔が物質の輸送を行うため、0.88PPPD/CBサンプルの酸素還元活性が最も高い。しかし、CanDanTan材料にとって、一つの主要な問題は安定性の不足である。電気化学的安定性にかかわらず、空気中に置かれた安定性にもかかわらず、CanDanTan材料は非白金触媒よりも大きく、これらの大規模な応用も阻害されている。電気化学的安定性については,多くの文章が報告されているが,CanDanTanの空気中での安定性は報告されていない。白金材料が優れた酸素還元活性を有するのは、白金と酸素の結合エネルギーが比較的に適切であるため、酸素吸着に有利であり、その後の酸素分子結合の断裂にも有利であることが分かった。しかし、白金材料が空気中に置かれると、酸素の吸着も起こり、その後、表面酸化層の形成を招く。そのため、白金系材料は活性化を必要とし、最も良い触媒性能を達成することができる。CanDanTan材料に対しては空気中に放置すると酸化反応は起こらない。これは酸素還元活性に影響するかどうか?CanDanTan材料の空気中での安定性を研究するため、著者らは0.880.88サンプルを空気中に1ケ月放置し、その後電気化学試験を行った。回転円盤電極試験により、空気中に1ケ月放置した後、0.88PPPD/CBサンプルの酸素還元活性は低下し、半波電位と限界電流密度はいずれも低下した。その後、著者らはX線光電子分光分析を行い、空気中に1ケ月放置した後、酸素含有量が1%(原子分率)向上したが、窒素含有量はほとんど変化しないことが分かった。酸素含有量の増加は酸化反応の発生を実証したが、空気中の酸素に直接帰着できなかった。水蒸気、二酸化炭素などの他の要素を排除するため、熱処理が完成し、管の温度が100°Cより低い場合、著者らは高窒素ガスを高純酸素に切り替え、一時間後にサンプルを取り出す。電気化学試験により、酸素中に一時間曝露した後、0.88PPPD/CBサンプルの酸素還元活性が大幅に低下し、しかもX線光電子スペクトルにより、その酸素含有量が1倍向上し、12%近くになることが分かった。そのため、著者らはYang气会と0.88PPPD/CBサンプルの反応により、サンプルの酸素還元活性が低下することを実証した。そのため、未来のCanDanTan材料の大規模な応用に対して、空気中の安定性を考慮し、どのように酸素と接触するかを避ける必要がある。Data from the ScienceChina, LCAS.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (2件):
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無機化合物一般及び元素  ,  炭素とその化合物 

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