立体規則性を有するポリチオフェン誘導体と溶解性フラーレンから成る複合体における光励起された荷電キャリアの四分子再結合(QR)動力学

TANAKA Hisaaki; YOKOI Yuki; HASEGAWA Naoki; KURODA Shin-ichi; IIJIMA Takayuki; SATO Takao; YAMAMOTO Takakazu

文献

J-GLOBAL ID：201002235570214314 整理番号：10A0466600

立体規則性を有するポリチオフェン誘導体と溶解性フラーレンから成る複合体における光励起された荷電キャリアの四分子再結合(QR)動力学

Quadrimolecular recombination kinetics of photogenerated charge carriers in the composites of regioregular polythiophene derivatives and soluble fullerene

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資料名：
巻： 107 号： 8 ページ： 083708 発行年： 2010年04月15日
JST資料番号： C0266A ISSN： 0021-8979 CODEN： JAPIAU 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

光励起された荷電キャリアの再結合動力学を研究するために,立体規則性を有するポリチオフェン誘導体と[6,6]-フェニルC61酪酸メチルエステル(PCBM)から成る複合体に関する光誘起電子スピン共鳴(LESR)測定を試みた。実験には異なる側鎖を持つ二種類の立体規則性を有す高分子を用いた;即ち,頭-尾結合ポリ(3-ヘキシルチオフェン)(RR-P3HT)および頭-頭結合ポリ(3-ドデシニルチオフェン-2,5-ジイル)[HH-P3(C≡CDec)Th]である。いずれのシステムにおいても,ポリマ(g~2.002)およびフラーレンラジカルアニオン(g~2.000)における正のポーラロンに因る二つのLESR信号が観測された。二つの正のポーラロンと二つのラジカルアニオンが同時に再結合するRR-P3HT/C₆₀複合体に関して,以前に報告された四分子再結合(QR)動力学は,LESR強度の励起光強度(I_ex)に対する依存性がI_ex^0.25を示すことが双方の系において確認された。このプロセスは,二つのラジカルアニオンを引き寄せるためにポリマ上のポーラロン分子,あるいはポーラロン対のような二重の電荷を持つ状態の形成を示唆している。両系におけるQRの速度定数,γ,の温度依存性は,RR-P3HT/C₆₀複合体の場合と同じように低温におけるトンネリングから高温におけるホッピングプロセスへの輸送機構の交差を示した。RR-P3HT/PCBM複合体におけるγは,PCBM濃度,あるいはアニーリングに強く依存し,その特性は相分離したポリマおよびフラーレンドメインの結晶性の変化とキャリヤの移動度および界面におけトラップ状態に影響を及ぼす界面構造の変化に関係することが分かった。薄板構造を持つRR-P3HT結晶ドメインの分子配向に関係する変化は,基板上のキャスト膜に関する異方的なLESR信号によって確認され,報告されているX線あるいは光学的解析と定性的に一致することが分かった。HH-P3(C≡CDec)Th/PCBM複合体におけるγはRR-P3HT/PCBM複合体におけるγよりも小さく,分子構造の違いによる局所的な構造の違いを反映している。更に,正のポーラロンに関して精密に決定されたLESRの線幅はRR-P3HT複合体における線幅よりも小さいことが分かった。(翻訳著者抄録)

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有機化合物のEPR

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