様々な金属負荷レベルにおけるREE-フミン錯体の相対安定性における体系的変化

YAMAMOTO Yuhei; TAKAHASHI Yoshio; SHIMIZU Hiroshi

文献

J-GLOBAL ID：201002241013936692 整理番号：10A0224971

様々な金属負荷レベルにおけるREE-フミン錯体の相対安定性における体系的変化

Systematic change in relative stabilities of REE-humic complexes at various metal loading levels

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資料名：
巻： 44 号： 1 ページ： 39-63 発行年： 2010年
JST資料番号： S0495A ISSN： 0016-7002 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：日本 (JPN) 言語：英語 (EN)

様々なREE負荷レベルでの腐植物質(HS)を伴う希土類元素(REE)の錯形成を,誘導結合型プラズマ質量分光計(ICP-MS)と結合した溶媒抽出と平衡透析の各法によって研究した。標準的なスワニー河産フミン酸(SRHA)に伴うREEの見掛けの安定度定数(β_M-HS)を,Pmを除けばすべてのREEに対して同時に測定した。β_M-HSはHSに対するREE負荷の増加と共に減少し,一方,β_M-HSはあるREE負荷レベルを超えてほとんど一定である。REE負荷レベルに伴うβ_M-HSの変化は,HSにおいてREEの幾つかのタイプの結合サイトの存在を示唆する。次に,β_M-HSをK_MA(ティッピングの”フミンイオン-結合モデルVI”に対するREE-HS相互作用パラメータ)に変換し,REE中の相対差についての様々なREE負荷レベルにおけるREE-HS錯形成(すなわちREEパターン)に関するこれまでの研究によるデータと比較する。溶媒抽出の場合,logK_MAのREEパターンはREE負荷レベルの変化と共に変動する。SmとEuの周りのピークが,高いREE負荷の領域でlogK_MAのREEパターン中で観測され,一方,logK_MAは低いREE負荷領域でREEの原子番号が大きくなると共に増加した。他方,logK_MAのREEパターンのそのような変化は,平衡透析の結果では観察されなかった。logK_MAのREEパターンのこの違いは,総金属負荷レベルにより説明され,元々HSに含まれるFe³⁺とAl³⁺の寄与を含む。HS中のREEの主な結合サイトは,HSに対し実験的に得たlogK_MAのREEパターンを,カルボン酸塩に対する線形の自由エネルギーの関係(LFER)に基づいて見積もったものと比較することによって決定した。REEパターンの同一性は,単純なカルボン酸塩が高い金属負荷領域でREEの主な結合サイトであり,一方,キレートサイトが低い金属負荷領域で鍵となる役割を演じることを示唆する。著者らの結果は,様々なREE中のHS錯体の相対安定性は金属負荷レベルの関数として変化することを示す。(翻訳著者抄録)

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有機地球化学 , 第3族元素の錯体

引用文献 (55件)：

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