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J-GLOBAL ID：201002259613376344   整理番号：10A1252321

炭酸ジエチル合成用のカーボン担持PdCu_nCl_x触媒の活性における担体組成と前処理の効果

Effects of support composition and pretreatment on the activity and selectivity of carbon-supported PdCu _n Cl _x catalysts for the synthesis of diethyl carbonate

著者 (6件)： BRIGGS Daniel N. (Dep. of Chemical Engineering, Univ. of California, Berkeley, CA 94720, USA) ,  BONG Gerry (Dep. of Chemical Engineering, Univ. of California, Berkeley, CA 94720, USA) ,  LEONG Eric (Dep. of Chemical Engineering, Univ. of California, Berkeley, CA 94720, USA) ,  OEI Kevin (Dep. of Chemical Engineering, Univ. of California, Berkeley, CA 94720, USA) ,  LESTARI Gabriella (Dep. of Chemical Engineering, Univ. of California, Berkeley, CA 94720, USA) ,  BELL Alexis T. (Dep. of Chemical Engineering, Univ. of California, Berkeley, CA 94720, USA)
資料名： Journal of Catalysis  (Journal of Catalysis)
巻： 276  号： 2  ページ： 215-228  発行年： 2010年12月15日 
JST資料番号： H0480A  ISSN： 0021-9517  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： エタノールを炭酸ジエチル(DEC)にする酸化的カルボニル化の研究を活性炭とカーボンナノファイバー上でCuCl₂とPdCl₂を分散しながら合成した。本研究の目的は担体構造と触媒的活性組成を分散した前処理と,順次にDEC合成の触媒の活性と選択性を確立することに有る。CuCl₂とPdCl₂を負荷した同じ表面に,部分的に酸化した炭素ナノファイバーが分散度の高い活性成分と活性炭上に負荷した以上に高いDEC活性を生じた。触媒特性からCuCl₂とPdCl₂のほぼ原子状分散がカーボンナノファイバーを含むフラフェンシートの端面に負荷する事が明らかになった。ナノファイバーの熱処理によって端面の酸化又はその除去をしながら触媒活性を失くしていった。操業時間に伴う触媒活性の喪失は気流中へのppmレベルのCCl₄添加することで克服できた。CuCl₂だけで合成した触媒は活性であるが,PdCl₂/CuCl₂の比率1/20で活性度が5倍も多くなることを示した。Pd²⁺カチオンは[CuCl₂]^-アニオンと相互作用し,Pd[CuCl₂]₂錯体を生成した。これは担体のグラフェンシートの端面にある酸素基を生成し,共与結合によって安定化した。DEC合成の機構を考察し,この機構の要素となるPd²⁺カチオンの役割を示した。Copyright 2010 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.

シソーラス用語： 脂肪族アルコール ,  *無機酸エステル ,  活性炭 ,  *炭素繊維 ,  塩化パラジウム ,  塩化銅 ,  *パラジウム触媒 ,  *銅触媒 ,  *担持触媒 ,  触媒活性 ,  触媒担体 ,  分散【dispersion】 ,  活性部位 ,  反応機構 ,  カルボニル化 ,  前処理 ,  触媒失活
準シソーラス用語： *カーボンナノファイバ ,  酸化的カルボニル化

分類 (3件)： 触媒の性質一般  (CB06121R) ,  酸化,還元  (CF02060T) ,  脂肪族アルコール  (CF03090H)

物質索引 (2件)： 炭酸ジエチル ,  エタノール

タイトルに関連する用語 (7件)： 炭酸ジエチル ,  カーボン ,  担持 ,  触媒 ,  活性 ,  担体 ,  組成