HydA<sup>ΔEFG</sup>の構造中で明らかになった,[FeFe]-ヒドロゲナーゼHクラスターの段階的集合

MULDER David W.; BOYD Eric S.; SARMA Ranjana; LANGE Rachel K.; ENDRIZZI James A.; BRODERICK Joan B.; PETERS John W.

文献

J-GLOBAL ID：201002299615058538 整理番号：10A0511879

HydA^ΔEFGの構造中で明らかになった,[FeFe]-ヒドロゲナーゼHクラスターの段階的集合

Stepwise [FeFe]-hydrogenase H-cluster assembly revealed in the structure of HydA^ΔEFG

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資料名：
巻： 465 号： 7295 ページ： 248-251 発行年： 2010年05月13日
JST資料番号： D0193B ISSN： 0028-0836 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：イギリス (GBR) 言語：英語 (EN)

Fe-Sクラスターを含む複雑な酵素は自然界に広くみられ,二酸化炭素固定,窒素固定,水素代謝などの多数の重要な過程にかかわっている。水素代謝は,[NiFe]-ヒドロゲナーゼ,[FeFe]-ヒドロゲナーゼ,[Fe]-ヒドロゲナーゼ(Hmd)という,進化的にも構造的にも無関係な3種類の酵素の働きによって促進される。[FeFe]-ヒドロゲナーゼ(HydA)の触媒中心はHクラスターとよばれ,[4Fe-4S]サブクラスターが,独特な非タンパク質性リガンドをもつ修飾型2Feサブクラスターにシステインチオラートによって結合した形をしている。この2Feサブクラスターと非タンパク質性リガンドは,ヒドロゲナーゼ成熟酵素HydE,HydF,HydGによって合成されるが,その機構,合成,Hクラスター成分の挿入方法は不明である。今回我々は,HydA^ΔEFG(活性部位であるHクラスターの生合成遺伝子hydE,hydF,hydGを遺伝的に欠失させた状態で発現させたHydA)の構造を解明し,[4Fe-4S]クラスターの存在と2Feサブクラスターが入る開いたポケットの存在を明らかにした。この構造は,Hクラスター合成が段階的に起こること,すなわち最初に,一般的な宿主細胞装置による[4Fe-4S]サブクラスターの合成と挿入が起こり,次に,hydE,hydF,hydGにコードされた特異的な成熟装置によって2Feサブクラスターが合成,挿入されることを示している。2Feサブクラスターの挿入は,おそらく陽イオンの正電荷をもつチャネルを通して起こり,このチャネルはサブクラスター取り込み後に,2つの保存されたループ領域がコンホメーション変化を起こして崩壊する。構造と系統発生解析とを総合して考えると,HydAは,細菌内で2FeサブクラスターをもたないNar1類似の祖先から生じた可能性が最も高く,その後に数種の単細胞真核生物から2Feサブクラスターを獲得したのだろう。Copyright Nature Publishing Group 2010

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酵素一般 , 分子構造

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HydAΔEFGの構造中で明らかになった,[FeFe]-ヒドロゲナーゼHクラスターの段階的集合

HydA^ΔEFGの構造中で明らかになった,[FeFe]-ヒドロゲナーゼHクラスターの段階的集合