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J-GLOBAL ID:201102299338440559   整理番号:11A1305900

ナノ-及びマクロ結晶サイズのZSM-5ゼオライト上でのアセトンから軽オレフィンの選択的合成

Selective synthesis for light olefins from acetone over ZSM-5 zeolites with nano- and macro-crystal sizes
著者 (5件):
資料名:
巻: 403  号: 1-2  ページ: 183-191  発行年: 2011年08月22日 
JST資料番号: D0691C  ISSN: 0926-860X  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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ZSM-5ゼオライト上でのアセトンからエチレン,プロピレン及びイソブチレンの様な軽オレフィンの生成について調べた。これらの軽オレフィンは,アセトンのアルドール縮合生成物から生成したイソブチレンのクラッキングによってエチレンやプロピレンのようなオレフィンが得られる一連の連続反応を経て,ゼオライトの酸性サイト上でアセトンから生成する。マクロ-及びナノサイズZSM-5ゼオライトは各々,汎用的水熱合成及び乳化法により合成した。結晶サイズとは無関係にほぼ同じ酸性度とBET表面積を有するZSM-5ゼオライトを合成した。走査型電子顕微鏡観測から,ゼオライトの結晶サイズはほぼ2000nmと30~40nmであった。結晶サイズの異なるこれらのゼオライトをアセトンからの軽オレフィン合成に用い,触媒活性と安定性に対する結晶サイズの効果を調べた。マクロサイズゼオライトと比較し,ナノサイズゼオライトはより長時間にわたって高活性を示した。しかし,ナノサイズゼオライトは大きな外部表面積を有するため,望んでいない反応,すなわち,生成した軽オレフィンから芳香族化合物の生成反応が外部表面付近に局在化した酸性サイト上で起こる。芳香族化合物生成を防ぐためゼオライトの外部表面付近に局在している酸性サイトをジフェニル(DP)シラン(DP-シラン)を用いた触媒的シランクラッキング(CCS)法により選択的に失活することができた。CCS法はZSM-5ゼオライトの外部表面付近に局在している酸性サイトを失活するのに有効であった。また,DP-シランを用いたCCS処理後のナノサイズゼオライトは,高アセトン転換条件下で高いオレフィン収率と低い芳香族化合物収率を示した。Copyright 2011 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.
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分類 (4件):
分類
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合成鉱物  ,  不均一系触媒反応  ,  分解反応  ,  アルケン 

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