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J-GLOBAL ID：201502207818862192   整理番号：15A1397945

モデル錯体を用いた[Fe]-ヒドロゲナーゼの再構成

Reconstitution of [Fe]-hydrogenase using model complexes

著者 (10件)： SHIMA Seigo (Max Planck Inst. Terrestrial Microbiology, Marburg, DEU) ,  SHIMA Seigo (JST-PRESTO, Saitama, JPN) ,  CHEN Dafa (Harbin Inst. Technol., Harbin, CHN) ,  XU Tao (Ecole Polytechnique Federale de Lausanne(EPFL), Lausanne, CHE) ,  WODRICH Matthew D. (Ecole Polytechnique Federale de Lausanne(EPFL), Lausanne, CHE) ,  FUJISHIRO Takashi (Max Planck Inst. Terrestrial Microbiology, Marburg, DEU) ,  SCHULTZ Katherine M. (Ecole Polytechnique Federale de Lausanne(EPFL), Lausanne, CHE) ,  KAHNT Joerg (Max Planck Inst. Terrestrial Microbiology, Marburg, DEU) ,  ATAKA Kenichi (Freie Univ. Berlin, Berlin, DEU) ,  HU Xile (Ecole Polytechnique Federale de Lausanne(EPFL), Lausanne, CHE)
資料名： Nature Chemistry  (Nature Chemistry)
巻： 7  号： 12  ページ： 995-1002  発行年： 2015年12月 
JST資料番号： W2267A  ISSN： 1755-4330  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： イギリス (GBR)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： [Fe]-ヒドロゲナーゼアポ酵素中にモデル錯体を組込むことにより半合成的酵素として[Fe]-ヒドロゲナーゼを再構成した。その活性サイトは鉄-グアニリルピリジノールコファクタを含み,その中でFe²⁺イオンは2個のCOリガンドならびに3,4,5,6-置換2-ピリジノールリガンド由来のアシル炭素原子及びピリジニル窒素原子と配位している。しかし,[Fe]-ヒドロゲナーゼのH₂活性化機構はまだ明らかでない。再構成された小分子擬似酵素は,この活性サイトのリガンド環境を再現しているが,H₂結合及びそれら自身での活性化に対しては不活性であった。2-ヒドロキシピリジン基を含む再構成擬似酵素は活性を保持しているが,2-メトキシピリジン錯体を含む再構成擬似酵素は本質的に不活性であった。これらの実験結果と密度汎関数理論による計算結果から,ヘテロ的H₂開裂のための内部塩基として働く前に,2-ヒドロキシ基が脱プロトン化される機構を提示した。

シソーラス用語： *ヒドロゲナーゼ ,  アポ酵素 ,  再構成 ,  *酵素モデル ,  *鉄錯体 ,  *密度汎関数法 ,  ホロ酵素 ,  *脱プロトン

分類 (2件)： 酵素の応用関連  (EB09100B) ,  鉄の錯体  (CE01091H)

タイトルに関連する用語 (5件)： モデル ,  錯体 ,  Fe ,  ヒドロゲナーゼ ,  再構成