フェムト秒X線パルスによって1.95Å分解能で明らかにされた,光化学系IIの本来の構造

SUGA Michihiro; AKITA Fusamichi; NAKAJIMA Yoshiki; SHIMIZU Tetsuya; SHEN Jian-Ren; HIRATA Kunio; UENO Go; MURAKAMI Hironori; YAMASHITA Keitaro; YAMAMOTO Masaki; AGO Hideo; HIRATA Kunio

文献

J-GLOBAL ID：201502262264063950 整理番号：15A0125906

フェムト秒X線パルスによって1.95Å分解能で明らかにされた,光化学系IIの本来の構造

Native structure of photosystem II at 1.95Å resolution viewed by femtosecond X-ray pulses

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資料名：
巻： 517 号： 7532 ページ： 99-103 発行年： 2015年01月01日
JST資料番号： D0193B ISSN： 0028-0836 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：イギリス (GBR) 言語：英語 (EN)

光合成は,光のエネルギーを生物学的に有用で地球上の生命に不可欠な化学エネルギーに変換する。光合成の最初の反応が行われるのは,700キロダルトンの膜タンパク質複合体である光化学系II(PSII)ホモ二量体で,これが酸素発生複合体(OEC)のS状態の遷移サイクルを介して,水の酸素分子への光酸化を触媒する。PSIIの構造は,X線回折(XRD)によって1.9Åの分解能で解明されており,OECは明確に定まった周囲環境内のタンパク質によって配位されたMn₄CaO₅クラスターであることが判明している。しかし,広域X線吸収微細構造(EXAFS)の研究によって,OECのマンガン陽イオンがX線照射によって容易に還元されることが分かり,また,XRD,EXAFS,理論研究によって得られたMn-Mn間の距離には,わずかな違いがあることが見つかった。今回我々は,好熱性シアノバクテリアであるThermosynechococcus vulcanusから精製したS₁状態のPSIIについて,X線自由電子レーザー施設SACLA(SPring-8angstroem compact free-electron laser)のフェムト秒X線パルスと数百個の大型で同形性の高いPSII結晶を用いて,PSIIの「X線照射による損傷のない」構造を1.95Åの分解能で明らかにした。XRDで得られた構造と比較すると,X線自由電子レーザーによって得られたOEC構造では,Mn-Mn間距離が0.1~0.2Å短かった。各マンガン原子の原子価は,Mn-リガンド距離の平均とMn(III)のヤーン・テラー軸の解析に基づいて,Mn1D(III),Mn2C(IV),Mn3B(IV),Mn4A(III)と推定した。オキソ架橋酸素の1つであるO5は他のオキソ酸素原子に比べ,Mnとの距離が著しく長いことから,O5は通常の酸素ジアニオンではなく水酸化物イオンであり,基質酸素原子の1つとなっている可能性が示唆された。これらの知見によって酸素発生機構の構造基盤が明らかになった。この構造は,水の酸化を行う人工触媒の設計への手掛かりになるだろう。Copyright Nature Publishing Group 2015

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分子構造 , 光合成

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