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J-GLOBAL ID：201602206751877514   整理番号：16A0299233

大規模かつ遍在的な大気ギ酸の供給源

A large and ubiquitous source of atmospheric formic acid

著者 (31件)： MILLET D. B. (Univ. Minnesota, MN, USA) ,  BAASANDORJ M. (Univ. Minnesota, MN, USA) ,  FARMER D. K. (Colorado State Univ., CO, USA) ,  THORNTON J. A. (Univ. Washington, WA, USA) ,  BAUMANN K. (Atmospheric Res. & Analysis Inc., NC, USA) ,  BROPHY P. (Colorado State Univ., CO, USA) ,  CHALIYAKUNNEL S. (Univ. Minnesota, MN, USA) ,  DE GOUW J. A. (NOAA, CO, USA) ,  DE GOUW J. A. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  GRAUS M. (NOAA, CO, USA) ,  GRAUS M. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  GRAUS M. (Univ. Innsbruck, Innsbruck, AUT) ,  HU L. (Univ. Minnesota, MN, USA) ,  HU L. (Harvard Univ., MA, USA) ,  KOSS A. (NOAA, CO, USA) ,  KOSS A. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  LEE B. H. (Univ. Washington, WA, USA) ,  LOPEZ-HILFIKER F. D. (Univ. Washington, WA, USA) ,  NEUMAN J. A. (NOAA, CO, USA) ,  NEUMAN J. A. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  PAULOT F. (NOAA, NJ, USA) ,  PEISCHL J. (NOAA, CO, USA) ,  PEISCHL J. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  POLLACK I. B. (NOAA, CO, USA) ,  POLLACK I. B. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  POLLACK I. B. (Colorado State Univ., CO, USA) ,  RYERSON T. B. (NOAA, CO, USA) ,  WARNEKE C. (NOAA, CO, USA) ,  WARNEKE C. (Univ. Colorado, CO, USA) ,  WILLIAMS B. J. (Washington Univ. in St. Louis, MO, USA) ,  XU J. (Dalhousie Univ., NS, CAN)
資料名： Atmospheric Chemistry and Physics (Web)  (Atmospheric Chemistry and Physics (Web))
巻： 15  号： 11  ページ： 6283-6304 (WEB ONLY)  発行年： 2015年06月 
JST資料番号： U7039A  ISSN： 1680-7316  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： ドイツ (DEU)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： ギ酸(HCOOH)は,大気中の最も豊富な酸の一つであり,降水の化学と酸性度に重要な影響を与える。化学輸送モデル(GEOS-Chem CTM)を使用して,HCOOHの発生源および吸収源に与える制約に関して,米国南東部の最近の航空機及び地上測定値を説明した。夏季の境界層濃度は,既知の生産および損失経路に基づいて説明できるより2~3倍大きく,数ppbである。これは,一つ以上の大規模なHCOOH喪失源がないことを示し,炭化水素酸化の現在の知見における大きなギャップまたはHCOOHの大きく未確認の直接フラックスの何れかを示唆する。モデル-測定の比較から,生物起源供給源(例えば,イソプレン酸化)を卓越HCOOH源とすることを意味する。この説明できない境界層濃度を,以下に基づいて,解決するには,(1)イソプレン酸化のみでは,モデルHCOOH収率の3倍の増加を必要とし,或いは,(2)直接HCOOH排出のみでは,その生物起源フラックスの25倍の増加が必要である。しかし,上記の何れも,人為起源の気塊や自由対流圏内で見られる高いHCOOH量を説明できない。全般的な指示は,広範な前駆体に亘るHCOOHの遍在的な化学生成と結合する大規模生物起源供給源に関係している。イソプレンおよび他の一般的な有機物からのカルボン酸生成の速度と機構をより良好に定量化するためには,実験室研究を要する。安定化Criegee中間体(SCI)は,HCOOHの大きなモデル源を提供し,アセトアルデヒド互変異性化は,シミュレートされた全球的負荷の約15%を説明する。カルボン酸もまたSCIsと反応し,逆方向互変異性化反応に触媒作用を及ぼすので,HCOOHはこれらの経路の両方によって自身の生産に対して緩衝に役割を果たす。最近の実験結果に基づき,CH₃O₂とOH間の反応は,大気HCOOHの主要な供給源となり得る;しかし,この化学を含めると,CH₃OOHおよびNO_x:CH₃OOHのモデルシミュレーションを劣化させた。SCI及びRO₂+OH化学に対するより優れた制約の開発は,将来研究の優先事項である。このモデルは,地表空気内に見られるHCOOHの大きな昼間の振幅も,夜間の反転した鉛直勾配も捕捉しない。これは,境界層力学によって調節される沈着の現在の表現に実質的バイアスを意味し,HCOOHシンクの過小評価を指示し,従ってより大きな欠落源を示す可能性がある。地表面沈着のよりロバストな処理が,HCOOH及び関連する微量気体のシミュレーション及びそれらの収支の知見を改良するための主な要求である。(翻訳著者抄録)

シソーラス用語： 大気モデル ,  アメリカ南東部 ,  夏 ,  大気境界層 ,  ヒューマンファクタ ,  沈着 ,  対流圏 ,  環境モデル ,  *供給源 ,  反応中間体 ,  光化学反応 ,  脂肪族化合物 ,  アルカジエン ,  共役ジエン ,  脂肪族カルボン酸
準シソーラス用語： Criegee中間体 ,  GEOS-Chemモデル ,  化学輸送モデル ,  生物起源

分類 (1件)： 対流圏・成層圏の地球化学  (DD01020P)

物質索引 (2件)： イソプレン ,  ギ酸

タイトルに関連する用語 (4件)： 大規模 ,  大気 ,  ギ酸 ,  供給源