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J-GLOBAL ID：201702248014151591   整理番号：17A0698601

Cu/ZnAl_2O_4スピネル型不均一系触媒上でのメタノールへの二酸化炭素水素化の機構,速度論と熱力学【Powered by NICT】

Mechanism, kinetics and thermodynamics of carbon dioxide hydrogenation to methanol on Cu/ZnAl₂O₄ spinel-type heterogeneous catalysts

著者 (4件)： Hus Matej (Department of Catalysis and Chemical Reaction Engineering, National Institute of Chemistry, Hajdrihova 19, SI-1000 Ljubljana, Slovenia) ,  Dasireddy Venkata D.B.C. (Department of Catalysis and Chemical Reaction Engineering, National Institute of Chemistry, Hajdrihova 19, SI-1000 Ljubljana, Slovenia) ,  Strah Stefancic Neja (Department of Catalysis and Chemical Reaction Engineering, National Institute of Chemistry, Hajdrihova 19, SI-1000 Ljubljana, Slovenia) ,  Likozar Blaz (Department of Catalysis and Chemical Reaction Engineering, National Institute of Chemistry, Hajdrihova 19, SI-1000 Ljubljana, Slovenia)
資料名： Applied Catalysis. B: Environmental  (Applied Catalysis. B: Environmental)
巻： 207  ページ： 267-278  発行年： 2017年 
JST資料番号： W0375A  ISSN： 0926-3373  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： オランダ (NLD)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： メタノールへの二酸化炭素ガスの不均一接触水素化は化学プロセス工学,再生可能エネルギー産業と新興グリーンケミストリーに重要な還元反応であり,それは余剰電気エネルギーに手段を提供し,汚染物質と放出される温室効果ガスを変換する有用なビルディングブロックとバイオ燃料にした。工業的運転スケールでは,種々の支持基板(例えばアルミナとCZA)上の多機能銅/亜鉛触媒は,その高い選択性と転化率のために最も一般的に使用される。本研究では,ポストH artree-Fockと密度汎関数理論(DFT)計算を熱力学を評価し,現実的なスピネル型三金属材料に及ぼすCO_2からのメタノールの形成への経路を明らかにするために行った。最初に,市販のようなCu/ZnO/Al_2O_3を共沈により合成し,モデル化のための活性部位の構造を得るために特性化した。粉末X線回折(XRD),Brunauer-Emmett-Teller(BET)表面積測定,走査/透過電子顕微鏡(SEMおよびTEM)およびエネルギー分散X線分光(EDS)を行った。続いて,直接メタノール合成のGibbs自由エネルギー,エンタルピー,エントロピーおよび化学平衡定数と25年,150年,200年,250年及び300°Cの温度で競合する逆水性ガスシフト(RWGS)反応,および1 20 40 60および100barの圧力を,ab initio量子化学法CCSD(T)/aug-cc-pVQZを用いて評価した。動力学を調べるために,すべての確立した中間体と機構的経路スキームを構築し,物理的/化学的吸着/脱着エネルギー,構造,障壁と吸着質素過程の速度は平面波DFTを用いて計算した。結果は,それぞれの遷移状態活性化エネルギーとして優勢であるぎ酸塩前駆体経路である低く,従ってCH_3OHはHCOO,H_2COO,H_2COOH,CH_2OとCH_3O種により形成されることが提案されていることを示した。Copyright 2017 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】

シソーラス用語： 転化率 ,  化学平衡 ,  *熱力学 ,  透過型電子顕微鏡 ,  吸着 ,  *二酸化炭素 ,  密度汎関数法 ,  活性部位 ,  *水素化 ,  表面積 ,  選択性 ,  アルミナ ,  活性化エネルギー ,  X線回折 ,  脂肪族アルコール

著者キーワード (5件)： Hydrogenation ,  二酸化炭素 ,  メタノール ,  銅亜鉛アルミナ ,  不均一触媒

分類 (2件)： その他の触媒  (CB06123Z) ,  ガス化,ガス化プラント  (YE02040Q)

物質索引 (1件)： メタノール

タイトルに関連する用語 (8件)： Cu ,  スピネル ,  不均一系触媒 ,  メタノール ,  二酸化炭素 ,  水素化 ,  速度論 ,  熱力学