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J-GLOBAL ID:201802254733630300   整理番号:18A0479483

PdドープしたCuZn触媒上でのCO_2水素化からのメタノール合成のための水素スピルオーバ可能になった活性Cu部位【Powered by NICT】

Hydrogen spillover enabled active Cu sites for methanol synthesis from CO2 hydrogenation over Pd doped CuZn catalysts
著者 (6件):
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巻: 359  ページ: 17-26  発行年: 2018年 
JST資料番号: H0480A  ISSN: 0021-9517  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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Pdによる表面改質は,いわゆる水素スピルオーバ機構による市販のCu-ZnO触媒上でのメタノールへのCO_2水素化における活性改良のための効果的な方法である。しかし,水素スピルオーバ効果の定量的解析を欠き,Pd修飾後の活性部位の性質は不明のままである。本研究では,Pdの促進効果の深い研究のための容易なポリオール還元法を用いて調整可能なPd負荷のPdをドープしたCu-ZnO触媒(Pd CZ x)を調製した。Pd/Cuモル比(x)を0から0.04への増加に伴い,メタノール空間時間収率(STY)及びPd負荷の間の火山型関係が出現する。1%Pdドーピングは543Kで3.5時間2.5時間とメタノールターンオーバ頻度(TOF)によるメタノールSTYを増加させることができる,非ドープZnOと比較した。動力学的研究は,メタノール合成に必要な活性化エネルギーは大きくPd CZ0~0.01上のCu-ZnO上での59kJ/mol~ 1から31kJ/mol~ 1であることを示した。火山型関係の背後にあるPdの水素スピルオーバ効果とPdブロッキングによる減少した表面Cu領域の間のバランスである。化学吸着は重要な型水素スピルオーバ(Cu_hs)により可能となった活性Cuサイトの定量的解析を行った。重要なことは,メタノールSTYはCu_hs表面積と共に直線的に相関し,ZnOの支援で活性化されたCuサイトはCO_2水素化からのメタノール合成のための実際の活性部位であることを示唆していることが分かった。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【Powered by NICT】
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