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J-GLOBAL ID:201802279550802436   整理番号:18A0962826

メタンとオレフィンの共芳香族化 内部細孔と外部表面触媒部位の役割【JST・京大機械翻訳】

Co-aromatization of methane with olefins: The role of inner pore and external surface catalytic sites
著者 (9件):
資料名:
巻: 234  ページ: 234-246  発行年: 2018年 
JST資料番号: W0375A  ISSN: 0926-3373  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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400°Cで触媒としてAg-Ga/HZSM-5を用いて,オレフィンとメタンの共芳香族化を調べた。メタンの存在は,そのN_2環境対応物と比較して,増加した平均炭素数と置換指数の観点から,生成物分布に顕著な影響を及ぼし,芳香族炭素画分を減少させた。Ag-Ga/HZSM-5触媒上での共芳香族化の間のメタンの関与は,共供給オレフィン原料分子が直径が1-ヘキセンから1-オクテンと1-デセンへと大きくなるにつれて減少した。触媒としてAg-Ga/HYを用いると,より大きなオレフィン分子によるメタン関与の抑制効果は顕著ではない。これは,内部細孔内にオレフィンとメタン分子を保持し,オレフィン分子の拡散限界を減少させるより多くの室を与えるHYのより大きな細孔径に起因する。Ag-Ga/HZSM-5上での共芳香族化の間のメタン関与に及ぼすオレフィン原料の影響を,13Cおよび2D NMRによって実験的に証明した。生成物分子のフェニル環へのメタン炭素原子の取り込みは,より大きな共供給オレフィンにより著しく減少し,一方,生成芳香族分子の置換基への取り込みは顕著に影響されず,フェニル環形成へのメタン関与が内部細孔内で優先的に起こる可能性があり,置換基への取り込みが主に外部触媒部位で起こることを示唆した。この仮説は,従来のZSM-5を用いて調製されたAg-Ga/HZSM-5触媒上で得られた生成物選択性,不活性化された外部触媒部位を有するZSM-5,ミクロ/メソ細孔構造を有するZSM-5,および内部細孔を有するZSM-5によって良く支持され,さらに同位体標識研究によって確認された。Copyright 2018 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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