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J-GLOBAL ID:201902218732887761   整理番号:19A0200573

AgPt八面体上でのH2O2の直接合成 高H2O2選択性に対するAg-Pt配位の重要性【JST・京大機械翻訳】

Direct Synthesis of H2O2 on AgPt Octahedra: The Importance of Ag-Pt Coordination for High H2O2 Selectivity
著者 (6件):
資料名:
巻:号:ページ: 2880-2889  発行年: 2018年 
JST資料番号: W5035A  ISSN: 2155-5435  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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直接合成(H_2+O_2→H_2O_2)によるH_2O_2生産は,エネルギー集約的アントラキノン酸化プロセスおよび酸化化学のための塩素の使用に対する有望な代替案である。定常状態H2O2選択性は,類似サイズ(6%)のPtナノ粒子よりもAgPt八面体(50%)上で約10倍大きかった。さらに,初期H2O2生成速度と選択性はPt原子の部分被覆率とAgPt八面体表面上のそれらの位置に敏感であり,これらの触媒を373KでCO又は不活性ガスに曝露することにより制御でき,Ptリッチ(16%初期H2O2選択性)又はPt欠乏(36%初期H2O2選択性)表面を生成した。AgへのPtの配位を増加させるとPt活性サイトの電子構造が著しく変化し,これはPt上の2016cm-1からAgPt上の~1975cm-1への13COのν-(C=O)シングルトン周波数のシフトによって反映される。これらの二元金属AgPt触媒はH2O2形成に対して低い活性化エンタルピー(ΔH*)を示したが,H2O2生成に対しては(Ptに対して26kJ/mol~-1),H2O形成に対してはより小さい減少(Ptに対して26kJ/mol~-1)を示した。H_2O_2選択性,ΔH*値,および13COシングルトン周波数間の差の比較は,Ptへの配位Agと誘導歪の組合せが個々のPt原子の電子構造を修飾し,Ptナノ粒子よりもη1種(例えばCO)をより強く結合させることを示した。しかし,孤立したPt原子の数の劇的な増加は,O-O結合を開裂し,H2Oを形成するために,十分なサイズのPt原子集合の数を減少させることにより,H2O2選択性を増加させる。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (1件):
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貴金属触媒 

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