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J-GLOBAL ID:201902232256811585   整理番号:19A1967393

官能化UiO-67金属-有機骨格におけるPtおよびPd種の進化【JST・京大機械翻訳】

Evolution of Pt and Pd species in functionalized UiO-67 metal-organic frameworks
著者 (13件):
資料名:
巻: 336  ページ: 33-39  発行年: 2019年 
JST資料番号: T0363A  ISSN: 0920-5861  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: オランダ (NLD)  言語: 英語 (EN)
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貴金属による金属-有機フレームワーク(MOFs)の機能化は,金属の高い触媒活性を有するMOFsの顕著な多孔性と比表面積を組み合わせる新しい多用途触媒を製造するための有望な方法である。ここでは,パラジウムおよび白金部分で官能化したUiO-67トポロジーを有する2つの金属-有機フレームワークの比較研究を提示した。すべての研究した試料の初期構造は,MOFsのMCl_2bpydc(M=Pd,Pt)リンカーにグラフトしたパラジウムまたは白金原子を含んだ。材料はさらに不活性でH_2を含む雰囲気中で加熱することによって活性化された。PdおよびPt機能化材料の両方は,これらの雰囲気中での加熱により高い熱安定性を示した。活性化過程の間のPtとPd種の進化を,その場時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)分光法によってモニターした。多変量曲線分解能交互最小二乗(MCR-ALS)法をXANESに適用し,活性化過程で形成される中間体を明らかにした。UiO-67-Pdに対して,PdCl_2bpydcからPdナノ粒子(NPs)への単純な一段階変換のみが観察された。UiO-67-Ptに対して,2つの付加的中間状態が観察され,それは活性化手順に依存して異なる挙動を示した。XANESスペクトルの理論計算により,MCR-ALSによって決定された純粋スペクトルの各々に対応する3D-原子構造を示唆することができた。さらに,異なる可能な反応経路に対する反応エンタルピーを密度汎関数理論アプローチ内で計算した。実験と理論の結果に基づいて,Pdナノ粒子(NPs)は活性化手順に関係なくUiO-67-Pd試料中に形成される傾向があるが,活性化温度と雰囲気に依存してUiO-67-Pt試料中にMOF骨格中にグラフト化されたPt NPs又は孤立Pt2活性部位のいずれかが形成されることを示した。Copyright 2019 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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貴金属触媒 
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