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J-GLOBAL ID：201902240526601193   整理番号：19A1802501

金属間化合物:触媒作用のための擬元素【JST・京大機械翻訳】

Intermetallic: A Pseudoelement for Catalysis

著者 (6件)： Tsai A. P. (Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials, Tohoku University, Japan) ,  Tsai A. P. (National Institute for Materials Science, Japan) ,  Kameoka S. (Institute of Multidisciplinary Research for Advanced Materials, Tohoku University, Japan) ,  Nozawa K. (Department of Physics and Astronomy, Kagoshima University, Japan) ,  Shimoda M. (National Institute for Materials Science, Japan) ,  Ishii Y. (Department of Physics, Chuo University, Japan)
資料名： Accounts of Chemical Research  (Accounts of Chemical Research)
巻： 50  号： 12  ページ： 2879-2885  発行年： 2017年 
JST資料番号： B0966A  ISSN： 0001-4842  CODEN： ACHRE4  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 実験および計算に基づいて,PdZn,PtZn,NiZnおよびPdCd金属間化合物を用いて,メタノール(SRM)の水蒸気改質に対する電子構造とCO2選択性の間の明確な相関を得た。酸化物担体の影響を除外するために,金属間化合物粉末をアーク炉中での合金化とそれに続くモルタル中での粉砕によって簡単に調製した。PdZn及びPdCdは,高分解能硬X線光電子分光法(HXPS)測定及び密度汎関数理論(DFT)計算により検証されたように,純粋Pdに関してPd3d状態のCu及び顕著な化学シフト(1eVより大きい)と類似した価電子状態密度を示した。その結果,SRM反応に対するCO2の類似の高い選択性を示した。しかしながら,これはPtZnとNiZnの場合ではなく,PdZnのそれらの価電子構造のわずかな違いのためである。Fermi準位とdバンドの上部の間隔はSRMに対するCO2の選択性に密接に関係している:間隔が大きいほど,CO2の選択性は高い。Chenら([引用文献情報:原文を参照])によって行われたバルクPdZnのDFT計算によると,等モル比でZnとPdを露出させた(111)と(100)表面は,代替ZnまたはPd層によって終端された(001)または(110)表面よりも安定である。PdZn,PtZn,及びNiZnの第一原理スラブ計算は,表面上の結合切断がdバンド幅の減少をもたらすが,安定(111)又は(100)表面のdバンドはバルクのそれから本質的に変化しないことを示した。PdZnとPdCdはCuを含まないが,類似の原子価電子構造と触媒選択性を示し,PdZnとPdCdがCuの擬元素と見なされるという概念を提案した。この概念の基礎は,触媒作用のような電子構造のようであり,実験と計算によって実証された。これは貴金属が部分的にまたは完全に置換された新しい触媒の探索を可能にする論理的方法である。この概念は全ての触媒反応に適用できるが,このアプローチは触媒機構の起源のより良い理解を導き出す最も有望な方法の一つであり,最終的に将来,意図的に有用な触媒を設計することを可能にする。本論文では,この話題に関する著者らの公表された研究をレビューした。Copyright 2019 American Chemical Society All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： *触媒 ,  第一原理 ,  亜鉛 ,  電子構造 ,  密度汎関数法 ,  Fermi準位 ,  銅 ,  パラジウム ,  二酸化炭素 ,  合金化 ,  貴金属 ,  価電子 ,  *金属間化合物 ,  粉体 ,  状態密度 ,  改変

分類 (1件)： 半導体の結晶成長  (BK13040X)

引用文献 (1件)：

• Phys. Rev. B 2003, 68, 075417

タイトルに関連する用語 (3件)： 金属間化合物 ,  触媒作用 ,  元素