文献

J-GLOBAL ID：201902246203419862   整理番号：19A1902677

メタンに対するα-MoO_3の表面化学と反応性 走査汎関数に基づくDFT研究【JST・京大機械翻訳】

Surface chemistry and reactivity of α-MoO₃ toward methane: A SCAN-functional based DFT study

著者 (3件)： Zhang Tianyu (Department of Chemistry and Biochemistry, Southern Illinois University, Carbondale, Illinois 62901, USA) ,  Yang Xiaofeng (Department of Chemistry and Biochemistry, Southern Illinois University, Carbondale, Illinois 62901, USA) ,  Ge Qingfeng (Department of Chemistry and Biochemistry, Southern Illinois University, Carbondale, Illinois 62901, USA)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 151  号： 4  ページ： 044708-044708-8  発行年： 2019年 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 三酸化モリブデン(α-MoO_3)はメタン活性化のための酸化還元固体触媒における重要な成分である。α-MoO_3におけるvan der Waals相互作用と化学結合を含む広範囲の相互作用,ならびにメタンと触媒表面はメタン化学の正確な記述を困難にする。ここでは,メタンのC-H結合活性化に対するα-MoO_3の表面化学と反応性の強く制約され,適切に標準化された(SCAN)汎関数ベース密度汎関数理論研究を行った。このメタ一般化勾配近似汎関数により,MoO_3の熱化学を再現しながら,α-MoO_3のバルク構造をより正確に予測できた。結果は,α-MoO_3(010)の表面還元が末端酸素原子の放出を通して優先的に起こり,酸素空格子点を発生させ,還元Mo中心を露出させることを示した。これらの酸素空孔は反発相互作用により高密度で互いに分離される傾向がある。さらに,還元したα-MoO_3(010)は,化学量論的表面上のそれらと比較して,最初のC-H結合の破壊に対する活性化障壁を減少させ,生成物状態を安定化することにより熱力学的にメタン活性化を促進した。C-H結合開裂に対する還元Mo活性部位と表面格子酸素の間には相乗効果があった。著者らの結果は,Perdew-Burke-Ernzerhof汎関数に基づく反応性がSCAN汎関数からのそれと定性的に一致することも示した。Copyright 2019 AIP Publishing LLC All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 熱力学 ,  標準化 ,  *汎関数 ,  活性部位 ,  密度汎関数法 ,  C-H結合 ,  触媒 ,  メタン化 ,  化学結合 ,  開裂反応 ,  *反応性 ,  相互作用 ,  *モリブデン ,  酸化還元反応 ,  アルカン

分類 (3件)： 物理的手法を用いた吸着の研究  (CB12043P) ,  不均一系触媒反応  (CB06100E) ,  分子の電子構造  (BH05010Q)

物質索引 (1件)： メタン

タイトルに関連する用語 (7件)： メタン ,  表面化学 ,  反応性 ,  走査 ,  汎関数 ,  DFT ,  研究