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J-GLOBAL ID:201902288668101950   整理番号:19A1352492

立体障害によるピリジンの過剰修飾によるモルデナイトのジメチルエーテルカルボニル化酸性サイト中毒後の再生の誘導作用【JST・京大機械翻訳】

Spacial hindrance induced recovery of over-poisoned active acid sites in pyridine-modified H-mordenite for dimethyl ether carbonylation
著者 (9件):
資料名:
巻: 40  号:ページ: 895-904,insert12-insert13  発行年: 2019年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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今日、世界環境とエネルギー問題が日増しに進み、エタノールは重要なクリーン燃料と化学品として広く注目され、高効率のエタノール合成法を探索し、日増しの市場需要を満たす必要がある。その中、石炭、バイオマス、頁岩ガスなどの原料から合成したジメチルエーテルは、カルボニル化反応による酢酸メチル、酢酸メチルの水素化によるエタノール合成のタンデム型グリーンエタノール合成ルートは重要な工業応用の将来性がある。しかし、ジメチルエーテルのカルボニル化過程において、モルデナイトモレキュラシーブは容易に炭素を失活し、その工業応用を阻害する。ピリジン修飾はモルデナイト12員環の孔道中の酸性サイトを毒化でき、積炭素の形成を抑制し、さらにこの触媒の安定性を大幅に向上させるが、同時にその触媒活性を約40%-50%低下させる。この問題を解決するため、本論文では、分子レベルからピリジン吸着挙動及び分子ふるい骨格立体障害がモルデナイト触媒上のジメチルエーテルカルボニル化反応に与える影響を研究した。モルデナイトの骨格構造を解析することにより、8員環側ポケットと12員環孔道の共通孔壁に位置するO2位置にある酸性サイトはジメチルエーテルカルボニル化反応の活性サイトであるが、それらはピリジン修飾過程で容易に毒化され、触媒活性を低下させることが分かった。密度汎関数理論(DFT)の結果は,ピリジン分子が分子ふるい骨格の立体障害により影響され,O2の酸性サイトへの吸着が弱いことを示した。また、実験結果から、673Kの熱処理により、ピリジンに毒化されたO2の活性サイトを再生でき、12員環の孔道中の他のピリジン分子の吸着に影響を及ぼさないことが分かった。従って、この熱処理方法は、モルデナイト触媒を高い安定性を維持しながら、ジメチルエーテルのカルボニル化反応活性を約60%向上させた。分子レベルから、モルデナイト中のO2活性サイトのジメチルエーテルカルボニル化反応に対する重要な作用を証明し、グリーンエタノール合成技術研究に新たな考え方を提供し、その他の高効率分子ふるい触媒システム設計に有益な参考を提供した。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
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分類 (2件):
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合成鉱物  ,  その他の触媒 

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