抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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Fe,Nをドープした炭素材料(FeNC)は,酸素還元反応のための触媒としての貴金属の有望な代替である。しかし、従来のFeNC材料調製過程で採用された高温炭化-エッチングステップは、隣接Fe原子が温度上昇に伴い次第に凝集し、比較的大きいサイズの金属鉄単体、鉄酸化物又は炭化物の凝集粒子を形成し、後続酸エッチング処理中に移出され、鉄元素の損失が深刻である。有効な活性部位は形成されなかった。同時に、高温でN含有小分子物質も容易に分解し、生成物から脱出し、N元素のドーピング量が低い。直接焙焼は炭素の凝集を加重し、材料の内部孔道が限られ、比表面積が低く、活性位が三相界面に暴露しにくい。そのため、焙焼処理過程において、Fe、N元素の高含有量、均一分散のドーピングを如何に形成するか、同時に大量の内部連結孔を構築でき、高活性のFeNC触媒を形成する鍵である。ZnCl2支援焙焼法により,高い活性サイト密度と大きな多孔性を有するFeNC触媒を調製した。TEM、N2吸着及びXPSなどの一連の物理手段により、調製したサンプルに対して、形態、構造及び組成キャラクタリゼーションを行い、ZnCl2補助触媒合成メカニズムを提案した。触媒の構造と触媒性能に及ぼすZnCl2支援法の影響を,CVとLSVの電気化学試験結果によって詳細に研究した。普通の共有塩ZnCl2は283-732°Cの広い温度範囲で溶融状態を呈し、ポルフィリン鉄(FePc)の炭化温度区間とよく整合し、FeNC触媒の元素ドーピングと多段階孔構造の構築を補助できる。まず、溶融状態で、過剰のZnCl2は分枝構造を形成し、隣接Fe種の直接接触と凝集を阻止し、高度に分散したFeNx活性サイトの形成に有利である。二番目に、溶融ZnCl2はカバーのように触媒前駆体を封入し、揮発性N含有小分子の快速脱出を避け、N原子が高温で炭素骨格に再びドーピングを形成でき、材料中により高い割合の活性N物質を保留するのに役立つ。ZnCl2の支援でFePcを炭化して得られたSphere-FeNC試料は4.37%までの全N含有量を持ち,Fe-Nx含量も0.71%まで高く,それぞれZnCl2を用いずに調製した対照触媒FeNC-noneの3であった。2と13倍。同時に、ZnCl2補助合成法はFeNC材料の比表面積を4.5倍増し、総細孔容積を7倍増加させた。三電極酸素還元反応性能テストにより、Sphere-FeNCのアルカリ性と酸性媒体の初期電位はそれぞれ1.080と1.015V(vsRHE)であり、半波電位はそれぞれ0.906と0.799V(vsRHE)であり、活性が優れていることが分かった。Sphere-FeNCを陰極触媒とする単電池電力は0.72Wmg-1に達し、既報のFeNCとPt/C触媒より高い。従って、ZnCl2補助焙焼炭化の方法は、普遍的な手段として、高密度活性元素のドーピングと大量の微細孔のメソ孔分布を有する炭素ベース触媒材料の構築に用いられ、各種触媒反応に応用できる。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】