抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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総合的にアドレス可能でヘミ不安定な活性部位を有するレドックス活性多金属プラットフォームは,多電子変換に対する酵素共因子の反応性を模倣するための魅力的な合成標的である。この目的のために,アミドホスフィン配位子を介して[Co_6Se_8]多金属担体上に固定された3つのエッジ金属部位を特徴とする一群の三元クラスタが有望なプラットフォームである。本報告では,これらの配位子の立体電子的性質における小さな変化が[Co_6Se_8]金属配位子形成を変化させるが,2つの新しい三元クラスタ,M_3Co_6Se_8L_6(M=Zn,Fe;L(-)=Ph_2PN(-)iPr)におけるエッジ/担体相互作用の基質結合親和性と強度もどのように変化するかを調べた。これらのクラスタは,単結晶X線回折,電子吸収分光法およびサイクリックボルタンメトリーを含む一連の方法を用いて広く特性化される。基質結合研究は,Fe_3Co_6Se_8L_6がピリジンまたはテトラヒドロフランのような大きな配位子の配位に抵抗するが,より小さな配位子CNtBuに結合することを明らかにした。さらに,2つのアミノホスフィン,Ph_2PN(H)iPr(LH)及びiPr_2PN(H)iPrを用いた新しい[Co_6Se_8]メタロ配位子の合成への研究は,Co_6Se_8LH_6の合成及び特性化,並びにより小さなクラスタCo_4Se_2(CO)_6LH_4,Co_3Se(μ_2-PPh_2)(CO)_4LH_3及び[Co(CO)_3(iPr_2PN(H)iPr)]_2をもたらした。累積的に,本研究では,コバルトカルコゲン化物クラスタの合成におけるアミノホスフィン配位子の立体電子特性の影響,および[Co_6Se_8]担体,エッジ金属および三成分M_3Co_6Se_8L_6クラスタにおける入って配位する配位子の間のプッシュプル動力学の調節に関する理解を拡大した。Copyright 2020 Royal Society of Chemistry All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】