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J-GLOBAL ID:202002279369895980   整理番号:20A0190097

低温におけるレブリン酸からのγ-バレロラクトンの効率的合成のための三成分触媒としてのメソ多孔性Cu/ZrO_2-Al_2O_3の構築【JST・京大機械翻訳】

Construction of mesoporous Cu/ZrO2-Al2O3 as a ternary catalyst for efficient synthesis of γ-valerolactone from levulinic acid at low temperature
著者 (6件):
資料名:
巻: 381  ページ: 163-174  発行年: 2020年 
JST資料番号: H0480A  ISSN: 0021-9517  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: アメリカ合衆国 (USA)  言語: 英語 (EN)
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金属Cu,ZrO_2から誘導された酸素欠陥,および酸性Al_2O_3を含む三元金属触媒を,温和な条件下でのレブリン酸水素化によるγ-バレロラクトンの効率的合成のために構築した。これら3つの活性成分の割合を微調整することにより,優れた触媒性能が得られた。最適化されたCu/Zr-Al-3触媒は,220.5mmol GVL h(-1) g(-1)surfの高い質量活性を有する優れた触媒活性を達成した。130°CでのCuは,Cu/Alよりほぼ8倍高く,Cu/Zrより9倍高かった。さらに重要なことに,Cu/Zr-Al-3は優れたリサイクル安定性を有し,工業的応用のための潜在的触媒としてそれを作った。三元触媒中のZrO_2の存在は,Cu-Al_2O_3相互作用を弱め,Al_2O_3-ZrO_2固溶体の形でZr-O-Al相互作用を形成し,CuO種の還元を促進し,触媒表面上のより多くのCu0活性部位の形成を促進した。最適化された三元触媒上の多数の酸素空格子点と酸点の存在は,XPSとNH_3昇温脱離結果によっても実証された。レブリン酸はそのカルボキシル基またはカルボニル基により酸素空格子点に強く吸着され,活性中間体を形成するために活性H原子により容易に結合されるが,三元触媒表面上に存在する酸部位は吸着活性中間体の脱水と分子内エステル化を促進し,γ-バレロラクトンの生成を促進する。酸素空格子点へのレブリン酸の吸着も,可溶性Cu金属カルボン酸塩錯体の形成による活性Cu金属の浸出を避け,最適化三元触媒に対する優れたリサイクル安定性をもたらした。これらの三元活性部位の密接な相乗作用は,Cu/Zr-Al-3触媒の優れた触媒活性と優れたリサイクル安定性を主に説明した。Copyright 2020 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】
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