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J-GLOBAL ID：202002286287904956   整理番号：20A1745528

メチル基修飾した窒素置換SBA-15を触媒とするβ,γ -不飽和アルコールとCO₂から環状カーボネートへの変換反応における反応経路に関する考察

Reaction Pathways in the Chemical Transformation of CO₂ with β,γ -Unsaturated Alcohols into Cyclic Carbonates Catalyzed by Methylated Nitrogen-substituted SBA-15

著者 (3件)： 山崎清行 (東京大学生産技術研究所) ,  茂木堯彦 (東京大学生産技術研究所) ,  小倉賢 (東京大学生産技術研究所)
資料名： Journal of the Japan Petroleum Institute (Web)  (Journal of the Japan Petroleum Institute (Web))
巻： 63  号： 3  ページ： 149-157(J-STAGE)  発行年： 2020年 
JST資料番号： U1441A  ISSN： 1349-273X  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： 日本 (JPN)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： メチル基修飾した窒素置換SBA-15(MeNSBA-15)は,骨格中のメチル基修飾された窒素原子が触媒活性点として働き,不飽和アルコールとCO₂からの環状カーボネート合成に対して触媒作用を有する。合成された不飽和環状カーボネートは様々な化成品の合成中間体になり得る有用な化合物である。MeNSBA-15のこの反応に対する触媒作用を解明するために,反応基質であるアルコール体とCO₂のそれぞれの濃度に対するターンオーバー頻度(TOF)の変化を測定した。その変化の傾向から,CO₂の触媒表面に対する親和性が不飽和アルコールよりも高く,反応中において活性点上でカルバメート種と呼ばれるCO₂が活性化した種が存在すると考えた。このことにより,MeNSBA-15によってこの反応は,カルバメート種の生成,カルバメート上への不飽和アルコールの吸着,アルコールの脱プロトン化とそれに伴うC-O結合生成,分子内環化,生成物の脱離という5 段階の素過程を経て進行していると推定した。(著者抄録)

シソーラス用語： *環化反応 ,  *不飽和アルコール ,  二酸化炭素 ,  *SBA-15 ,  触媒活性 ,  ターンオーバー数 ,  反応経路 ,  反応機構 ,  素反応 ,  分子間相互作用

著者キーワード (10件)： Solid catalyst ,  Carbon dioxide fixation ,  Porous material ,  Alkylidene cyclic carbonate ,  Silica nitridation ,  Solid catalyst ,  Carbon dioxide fixation ,  Porous material ,  Alkylidene cyclic carbonate ,  Silica nitridation

分類 (2件)： 触媒操作  (XE01050T) ,  不均一系触媒反応  (CB06100E)

引用文献 (40件)：

• 1) Cox, P. M., Betts, R. A., Jones, C. D., Spall, S. A., Totterdell, I. J., Nature, 408, (184), 6809 (2000).
• 2) Wang, W., Wang, S. P., Ma, X. B., Gong, J. L., Chem. Soc. Rev., 40, (7), 3703 (2011).
• 3) Behrens, M., Studt, F., Kasatkin, I., Kuhl, S., Havecker, M., Abild-Pedersen, F., Zander, S., Girgsdies, F., Kurr, P., Kniep, B. L., Tovar, M., fischer, R. W., Norskov, J. K., Schlogl, R., Science, 336, (893), 6083 (2012).
• 4) Izumi, Y., Coord. Chem. Rev., 257, (1), 171 (2013).
• 5) Sakakura, T., Choi, J. C., Yasuda, H., Chem. Rev., 107, (6), 2365 (2007).

タイトルに関連する用語 (11件)： メチル基 ,  修飾 ,  窒素 ,  置換 ,  触媒 ,  不飽和アルコール ,  CO2 ,  環状 ,  カーボネート ,  変換反応 ,  反応経路