抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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速い拡散-影響重合の間,高分子鎖の非平衡挙動と周囲の反応性モノマーが最近報告された。熱力学の法則に基づいて,新しい非平衡構造は,いくつかの「外部自由エネルギー」(平衡Helmholtz自由エネルギーの過剰)によって特性づけるべきである。ここでは,近似的統計力学および相対エントロピー(Gibbs-ShannonおよびKullback-Leibler)概念と共に,オフ格子,反応性Brown動力学(R-BD)計算機シミュレーションを用いて,自由反応性単量体の分散における理想鎖の連鎖成長重合の非平衡熱力学を研究した。高速成長高分子の場合,平衡および近平衡,ゆっくりと成長する鎖と比較して,いくつかのkBTの非平衡自由エネルギーの増加を実際に報告した。興味深いことに,余分な自由エネルギーは重合度の非単調関数であり,従って時間にもなる。熱力学的寄与の我々の分解から,初期支配的な余分な自由エネルギーが,自由単量体ガス(シャワー密度減少と伴流)の非平衡不均一密度プロファイルに,伝搬高分子端のアクティブ中心近傍に貯蔵される,ことが分った。”その熱力学的寄与は,その初期支配的余分の自由エネルギーが,自由単量体ガス(しょう密度減少と後流)の非平衡不均一密度プロファイルに貯蔵される,ことを示した。重合プロセスの後期段階で,非平衡高分子立体配座に貯蔵された顕著な余分な寄与を報告した。最後に,著者らの研究は,重合後の平衡過程中に,非自明な緩和動力学と余分な自由エネルギーの回復を意味する。【JST・京大機械翻訳】