非電気化学系の電気化学的モデリング:パラジウム触媒上での過酸化水素の直接合成【JST・京大機械翻訳】

Kim Min-Cheol; Han Sang Soo

プレプリント

J-GLOBAL ID：202202200559067273 整理番号：22P0180330

非電気化学系の電気化学的モデリング:パラジウム触媒上での過酸化水素の直接合成【JST・京大機械翻訳】

electrochemically modeling a non-electrochemical system: hydrogen peroxide direct synthesis on palladium catalysts

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発行年： 2020年08月11日プレプリントサーバーでの情報更新日： 2020年08月11日
JST資料番号： O7000B 資料種別：プレプリント
記事区分：プレプリント発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

環境条件下での非電気化学的過酸化水素直接合成(HPDS)は環境に優しい酸化剤を生産する環境に優しいエネルギー効率の良いプロセスである。その工業的重要性にもかかわらず,HPDSの反応機構は,原型触媒Pdに対しても議論の余地がある。エントロピーと溶媒和効果の包括的な考察による密度汎関数理論(DFT)計算は,通常受け入れられたLangmuir-Hinshelwood機構がH_2O_2生成がH_2O生成を支配する理由を説明するのに失敗し,これは実験的に報告された。Pd触媒での電子とプロトン移動を含む最近提案されたヘテロリシス機構に触発されて,プロトン化が本質的に起こる非電気化学系に適用できる新しい電気化学DFTモデルを提案した。本モデルは,Butler-Volmer式とハイブリッド陽的溶媒処理による一定ポテンシャルDFTの組み合わせに基づいている。Pd(111)表面へのこのモデルの適用は,H_2O_2とH_2O生成の両方の活性化障壁の正確な記述(実験的に測定した値の~0.1eV以内)を生成した。ヘテロリシス機構は,非電気化学的水素化段階よりもH_2O_2生成のプロトン化段階に対して低い障壁を有し,H_2O生成に対するH_2O_2生成に対する有利な動力学をもたらした。本研究は,ヘテロリシスH_2O_2生成メカニズムを支持する最初の理論的および計算的研究であり,それは以前の実験およびDFT結果の間の未解決の不一致を解決する。これらの結果は,H_2O_2合成用の改良触媒の系統的開発を容易に支援することが期待される。【JST・京大機械翻訳】

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