均一酸化反応性によるNiFeオキシ水酸化物酸素発生触媒上での表面酸素中間体の認識【JST・京大機械翻訳】

Hao Yaming; Li Yefei; Wu Jianxiang; Wang Jinling; Jia Chenglin; Liu Tao; Yang Xuejing; Liu Zhipan; Gong Ming

プレプリント

J-GLOBAL ID：202202205361178470 整理番号：22P0195753

均一酸化反応性によるNiFeオキシ水酸化物酸素発生触媒上での表面酸素中間体の認識【JST・京大機械翻訳】

Recognition of Surface Oxygen Intermediates on NiFe Oxyhydroxide Oxygen-evolving Catalysts by Homogeneous Oxidation Reactivity

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発行年： 2020年09月30日プレプリントサーバーでの情報更新日： 2020年09月30日
JST資料番号： O7000B 資料種別：プレプリント
記事区分：プレプリント発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

NiFeオキシ水酸化物は,再生可能な水素生産のための最も有望な酸素発生反応(OER)触媒の一つであり,その表面上の酸素中間体の同一性と反応性を解読することは,重要な挑戦であるが,OER機構を理解し,より高い効率で水分解触媒を設計するのに重要である。ここでは,NiFeオキシ水酸化物上のOER中間体と経路を調べるために,高レートで特異的酸素中間体を選択的に標的化できるin situ反応プローブをスクリーニングし,利用した。最も重要なことに,酸素原子移動(OAT)プローブ(例えば4-(ジフェニルホスフィノ)安息香酸))は,OER中間体の捕捉によりOER動力学を効率的に抑制し,低いOER電流,より大きなTafel勾配およびより大きな速度論的同位体効果値を示し,一方,他の反応性を有するプローブは,はるかに小さい効果を示した。OAT反応性と電気化学速度論およびオペランドRaman分光法を組み合わせて,Ni-O骨格中の静止Fe=O中間体およびFe=O部分と隣接架橋Oの間の律速段階O-O化学カップリング段階を同定した。DFT計算はさらに,表面に形成された長いFe=O結合とO-O化学ステップの大きな運動エネルギー障壁を明らかにし,実験結果を裏付けた。これらの結果は,NiFeベースのOER電極触媒を最適化するために,格子Oを解放し,O-O結合を励起する新しい方向を指摘する。【JST・京大機械翻訳】

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電気化学反応

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