抄録/ポイント:
抄録/ポイント
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ガラス形成液体におけるバルク緩和の弾性的衝突非線形Langevin方程式理論に基づいて,ケージング拘束の界面核形成修正が厚い膜の内部へ空間的に移動する方法の著者らの最近のアイデアに基づいて,集団的弾性効果を含む1つの蒸気界面を有する厚膜における動的勾配に対する力ベース理論を示した。多様な脆弱性の基礎的硬球流体と高分子メルトへの定量的応用を示した。~10の粒子直径に非摂動的に修正される全活性化障壁の大まかな指数関数的空間変動を予測した。これは,ほぼ一定の空間減衰長で特徴付けられる二重指数形式のα緩和時間勾配の減少を,シミュレーションと定性的に一致する。α時間の温度変化のこれらの空間的に不均一な変化は,局所ガラス転移温度の大きく長い範囲勾配をもたらした。アンサンブル平均誘電および他の実験に関連する平均界面層厚さも計算した。それはバルクガラス転移温度でかなり大きく,加熱と共にほぼ直線的に減少すると予測される。そのバルク値からのα緩和時間の空間不均一べき乗則デカップリングを,自由表面からの距離がほぼ指数的にゼロに減衰する有効指数で,最近のシミュレーションと定性的に一致する傾向で予測した。この挙動と二重指数α時間勾配は関連しており,膜中の全障壁のバルク温度依存値時間の生成物への有効準普遍的因数分解の結果と考えられる。【JST・京大機械翻訳】