光照射下のH_3PW_12O_40によるベンゼンのフェノールへの一段階酸化:操作条件の影響【JST・京大機械翻訳】

Wang Ziru; Hojo Hajime; Einaga Hisahiro

文献

J-GLOBAL ID：202202261359804235 整理番号：22A0007448

光照射下のH_3PW_12O_40によるベンゼンのフェノールへの一段階酸化:操作条件の影響【JST・京大機械翻訳】

One-step oxidation of benzene to phenol with H₃PW₁₂O₄₀ under photoirradiation: Effect of operating conditions

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資料名：
巻： 427 ページ： Null 発行年： 2022年
JST資料番号： D0723A ISSN： 1385-8947 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：オランダ (NLD) 言語：英語 (EN)

二酸素(O_2)によるベンゼンのワンポット酸化によるフェノールの合成は,ベンゼンが室温と常圧でO_2に対する反応性が低いので,重要な概念的で実用的な挑戦である。さらに,フェノールはベンゼンよりも反応性が高く,容易に酸化され,完全酸化はベンゼン酸化反応で進行し,一般にフェノール収率と選択性が低い。ここでは,ヘテロポリ酸H_3PW_12O_40が,高フェノール収率(23~41%)と選択性(80~90%)でO_2を用いたアセトニトリル水溶液中のベンゼン酸化反応のための光触媒として機能することを報告した。反応溶液へのアセトニトリルの添加はフェノールとH_3PW_12O_40間の錯化を著しく阻害し,フェノールの過酸化を抑制した。さらに,反応中のH_3PW_12O_40の分解はUV-VISスペクトルによって証明された。この光触媒はフェノール形成速度のわずかな減少だけで繰り返し使用できる。反応機構研究のために,反応条件に依存する初期速度を詳細に調べた。嫌気性条件下でのベンゼン酸化も対照実験として行った。無色から青色への反応溶液の色変化は,触媒プロセス中のH_3PW_12O_40の還元とUV-VISスペクトルで検出された還元H_3PW_12O_40の生成を確認した。速度論的同位体効果(KIE),k_H/k_D=1.15がベンゼン/ベンゼン-d_6の酸化に対して見出され,電子移動が機構における主要なC-H結合活性化過程であることを示した。中間体として過酸化水素を同定し,フェノールが光触媒還元と再酸化過程の両方で生成することを見出した。Copyright 2022 Elsevier B.V., Amsterdam. All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

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著者キーワード (4件)： , , ,

触媒操作 , 不均一系触媒反応 , 触媒の調製 , 反応操作(単位反応)

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