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J-GLOBAL ID:202202261890924234   整理番号:22A0988823

ドーピング誘起金属-N活性サイトとバンドギャップ制御による黒鉛相窒化炭素の光触媒水素発生性能向上【JST・京大機械翻訳】

Doping-induced metal-N active sites and bandgap engineering in graphitic carbon nitride for enhancing photocatalytic H2 evolution performance
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資料名:
号:ページ: 421-432  発行年: 2022年 
JST資料番号: B0927B  ISSN: 0253-9837  資料種別: 逐次刊行物 (A)
記事区分: 原著論文  発行国: 中国 (CHN)  言語: 中国語 (ZH)
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グラファイト相窒化炭素(g-C3N4)の独特な構造と性質のため、特に適切なバンド構造位置と調節可能な結晶構造を有し、光触媒水素発生反応に広く応用されている。しかし、純相窒化炭素は速い光生成電荷再結合速度を持ち、その光触媒水素発生活性が低い。現在、非金属あるいは遷移金属原子ドーピングにより、電荷分離速度を有効に向上させ、光触媒水素発生活性を高めることができる。非金属ドーピングに比べ,g-C3N4のトリアジン環中のピリジン窒素は豊富な孤立電子対を提供でき,遷移金属イオンを骨格構造に残すことができ,金属-N結合を形成し,触媒反応において活性サイトとして働く。遷移金属原子(M=Fe,Co,およびNi)を,g-C3N4にドーピングし,g-C3N4の原子レベル構造の制御を実現した。X線回折(XRD),Fourier変換赤外分光分析(FT-IR),X線光電子分光法(XRD),走査電子顕微鏡(SEM)および透過型電子顕微鏡(TEM)によって,金属原子は,g-C3N4に首尾よく導入され,そして,元の構造を破壊しなかった。ドーピングしたg-C3N4はフレーク状の形態を示した。XPSとDFT計算の結果、ドープした遷移金属原子はトリアジン環に進入し、周囲Nと配位して金属-N結合を形成することが分かった。活性H原子は金属-N結合に優先的に吸着し、水分解反応に関与し、金属-N結合が光触媒水素発生反応における活性サイトであることを確認し、遷移金属原子のドーピングは光触媒反応に有利である。g-C3N4中の遷移金属原子ドーピングは活性H原子の吸着エネルギーの低下をもたらし、光触媒水素発生反応を容易にした。さらに、光電流、インピーダンス、過渡蛍光スペクトル、固体紫外可視スペクトル及び電子常磁性共鳴などの測定結果から、光生成電子は金属-N結合に沿って移動し、光生成キャリアの分離を加速できることが分かった。遷移金属原子ドーピングは,g-C3N4のバンドギャップを減少させ,伝導バンドの位置を上げ,それにより,光の吸収を促進し,還元能力を改善した。純相のg-C3N4と比較して,遷移金属原子をドープしたg-C3N4は,より高い光触媒水素発生活性を示し,その中で,Coをドープしたサンプルが最も高い水素発生活性を示した。まとめると、本論文の研究結果は遷移金属原子のドーピングがg-C3N4の光触媒水素発生性能を増強し、高効率の光触媒の開発に役立つことを示した。Data from Wanfang. Translated by JST.【JST・京大機械翻訳】
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その他の触媒  ,  光化学反応 
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