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J-GLOBAL ID：201602231412796624   整理番号：16A1119707

遷移金属修飾による銅箔電触媒還元CO_2の性能への影響【JST・京大機械翻訳】

Influence of transition metal modification of oxide-derived Cu electrodes in electroreduction of CO_2

著者 (9件)： Liu Li (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Tian Na (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Huang Long (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Hong Yuhao (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Xie Aiyun (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Zhang Fengyang (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Xiao Chi (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Zhou Zhiyou (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University) ,  Sun Shigang (Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University)
資料名： Cuihua Xuebao  (Cuihua Xuebao)
巻： 37  号： 7  ページ： 1070-1075  発行年： 2016年 
JST資料番号： B0927B  ISSN： 0253-9837  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： 中国 (CHN)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： CO_2還元は温室効果とエネルギー不足の問題を解決する有効な方法である。現在、水溶液系におけるCO_2の還元に対して、主に光触媒、電気触媒及び光電気触媒などの方法があり、その中でCO_2を還元することは室温で行うことができ、大規模な応用を実現しやすい。金属電極はCO_2の電気触媒還元の過程で高い電流密度と触媒性能を示すため、現在の研究の焦点は金属電極の修飾改質に集中している。金属CUとH_2、COの結合能力は適切で、しかも炭化水素化合物の生成に対して比較的良い触媒性能があるため、それは触媒CO_2の還元において大きな潜在力がある。今まで、CUの研究は主に表面改質、表面構造の制御及び合金の調製などの方向に集中しており、その中、金属の酸化還元後の還元もその触媒活性を向上させる有効な手段である。酸化後に還元された銅は大きな粗さを持ち、しかも露出した活性サイトは更に多く、CO_2の還元に対して比較的に良い触媒活性がある。本論文では、銅箔を空気雰囲気下、300°Cで5H焼成し、その後、定電位還元を行い、遷移金属NI、ZN、AUの修飾を行い、サンプルの電気触媒還元CO_2性能を研究した。電極の表面形態を走査型電子顕微鏡で分析し、CO_2還元の液相と気相生成物をそれぞれNMRとオンラインガスクロマトグラフィーで測定した。修飾電極の形態は,ほとんど変化せず,そして,それは,非常に粗い表面構造を持った。線形掃引ボルタンメトリー曲線により、修飾ZN、AU後電流密度は未修飾前より明らかに増加したが、CO_2還元過程では水素発生副反応を避けることができないため、生成物のFARADAY効率を計算することにより、改質電極の生成物選択性の変化を特性化した。未修飾の場合、-1.2~-1.6Vにおいて、ギ酸の生成が検出され、電位がより~1.4Vの時に、エタノールとプロピルアルコールが検出された。NIの修飾は明らかにギ酸のFARADAY効率を向上させ、-の生成を促進した。-1.3Vでのギ酸のFARADAY効率は26.0%であり,-1.5Vでの液相生成物のFARADAY効率は%%であった。オンラインガスクロマトグラフィーの結果により、NIの改質もCOのFARADAY効率を明らかに向上させ、-1.4Vで、COのFARADAY効率は44.6%であることが分かった。これはNI(R=0.1246NM)の原子半径がCU(R=0.1278NM)より小さいため、NIの修飾はCUを格子収縮させ、Dバンド中心の移動をもたらし、COの結合エネルギーを低下させる可能性がある。それによって,COとHCOOHをより容易に生成することができた。一方、NIを修飾した後、CO_2還元生成物の-の向上はNIの導入により、C-CJianの形成が促進される可能性がある。ZNを修飾した後、ギ酸の収率は明らかに低下し、-1.6Vでギ酸のFARADAY効率は14.8%しかないが、エタノールとプロパノールのFARADAY効率はそれぞれ1.6%と2.0%であり、未修飾電極よりやや向上した。AUを修飾した後、液相生成物のギ酸及びアルコール類のFARADAY効率は明らかに低下し、-1.5Vで、ギ酸のFARADAY効率は7.9%しかなく、しかも少量のエタノールしか検出されず、-の生成は検出されなかった。これはAU修飾後の電極のCO_2還元中間体COへの吸着が弱く、生成したCO中間体は更に表面から脱着しやすく、更に還元することが困難である。Data from the ScienceChina, LCAS.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 中間体 ,  *触媒 ,  キャラクタリゼーション ,  液相 ,  触媒活性 ,  表面改質 ,  表面構造 ,  *銅 ,  光触媒 ,  走査電子顕微鏡 ,  電流密度 ,  化学修飾電極 ,  活性部位 ,  脂肪族アルコール ,  脂肪族カルボン酸

著者キーワード (5件)： Carbon dioxide reduction ,  Oxide-derived Copper ,  Potentiostatic deposition ,  Faraday efficiency ,  Modified by transition metal

分類 (2件)： 光化学反応  (CB08020F) ,  電気化学反応  (CB07050F)

物質索引 (2件)： エタノール ,  ギ酸

タイトルに関連する用語 (4件)： 遷移金属 ,  修飾 ,  銅箔 ,  触媒還元