抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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CO酸化は多相触媒分野で最もよく見られる反応であり、それはプローブ反応として触媒構造、反応活性位などを研究できるだけではなく、多くの実際の過程例えば空気浄化、自動車排気ガス汚染物の制御、燃料電池用の水素源浄化などに重要な役割を果たしている。最初のCO酸化触媒は霍加拉特剤であり、その成分は主にCUOとMNO_2混合酸化物であるが、実際の応用過程には低温活性が低く、吸湿性が低いなどの欠点がある。1987年、HARUTAらは湿式化学法により調製した酸化物担持AU触媒は非常に高い低温CO酸化活性と耐水性安定性を示し、そのAU粒子はナノスケールで分散し、さらに触媒研究領域の“ゴールドラッシュ”及びナノ触媒研究のブームを引き起こした。CO酸化は通常、AU触媒構造の性質を考察するプローブ反応として、他の金属触媒が高活性を有するかどうかを評価する基準の一つとなっている。PT族金属上のCO酸化反応はLANGMUIR等の研究から今まですでに100年以上があるが、低温ではこの金属触媒活性はAU触媒と比べて一桁低い。本質的には、PT族金属上のCO吸着が強く、O_2の吸着と活性化が抑制されるため、このステップはCO酸化の律速と考えられ、そのため、低い触媒活性を示した。通常、PT族金属触媒は100°C以上のCOを必要とすることができ、O_2は更に吸着される。現在の研究者は多種類の策略を採用し、その基本原則はPT族金属のCO吸着強度を低下させるか、その他の活性部位をO_2の吸着と活性化を提供することである。本レビューでは、最近10年間のPT族金属触媒CO酸化研究の進展を総括し、主に室温、超低温条件下での研究成果をまとめた。高活性CO酸化触媒は、主に還元可能な酸化物を担体又は助剤とするか、又は触媒表面の性質を変えることによって、表面のOH基種を形成させることによって形成される。AU触媒の研究により、金属粒子のサイズを変えることによって、異なる触媒性能が得られる可能性があるが、従来のPT族金属触媒研究は主にナノスケールであることが分かった。最近、PT族金属粒子のサイズを徐々に減少させ、ナノから亜ナノあるいは単原子層まで、その電荷状態は次第に正价形式になり、これはCO吸着強度を弱めるのに有利であることが分かった。さらに、金属担体間の相互作用を増強することにより、金属担体の接触方式を変えることができ、例えば、コアシェルから交差層の構造まで、より多くの金属担体界面を構築し、O_2がより多くのOH基種を吸着、活性化あるいは安定化することができる。キャラクタリゼーション技術の発展に伴い、CO酸化メカニズムの認識も更に深くなり、これは触媒の設計により多くの新しい構想をもたらした。(1)CO吸着サイトの変化はCO吸着活性化サイトを金属から担体へ移動させ、CO吸着強度を大幅に低下させ、活性化されたCO種は反応過程で金属担体界面にフラッディングやすく、これは超低温度(-100°C)CO酸化に有利である。(2)O_2の活性化形態を変化させた。O_2は通常、PT族金属上で解離酸素原子の形で存在しやすく、担体、金属担体の界面の性質を変えることによって、O_2は分子酸素で活性化され、例えば酸化物や過酸化物を形成すると、CO酸化の活性化エネルギー障壁の低下に有利である。さらに,それは低温と超低温の下でCO酸化活性を向上させる。今後,超低温度でCOを酸化できるPT族金属触媒の設計と合成はCO酸化触媒研究の重要な方向の一つとなる。Data from the ScienceChina, LCAS. Translated by JST【JST・京大機械翻訳】
