脂肪族C-H結合の(μ-η<sup>2</sup>:η<sup>2</sup>-ペルオキソ)銅(II)二核錯体の開始による活性化及びクミルペルオキシルラジカルとの比較

MATSUMOTO Takahiro; OHKUBO Kei; HONDA Kaoru; YAZAWA Akiko; FURUTACHI Hideki; FUJINAMI Shuhei; FUKUZUMI Shunichi; SUZUKI Masatatsu

文献

J-GLOBAL ID：200902208712585643 整理番号：09A0781989

脂肪族C-H結合の(μ-η²:η²-ペルオキソ)銅(II)二核錯体の開始による活性化及びクミルペルオキシルラジカルとの比較

Aliphatic C-H Bond Activation Initiated by a (μ-η²:η²-Peroxo)dicopper(II) Complex in Comparison with Cumylperoxyl Radical

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資料名：
巻： 131 号： 26 ページ： 9258-9267 発行年： 2009年07月08日
JST資料番号： C0254A ISSN： 0002-7863 CODEN： JACSAT 資料種別：逐次刊行物 (A)
記事区分：原著論文発行国：アメリカ合衆国 (USA) 言語：英語 (EN)

Cu₂-O₂活性中心による有機基質の触媒酸化に注目し,脂肪族基質のC-H結合の(μ-η²:η²-ペルオキソ)銅(II)二核錯体による活性化について,モデル錯体触媒の構築と反応の速度論的な測定などにより検討した。溶液内反応による[Cu₂(L_O4N)(μ-η²:η²-O₂)]²⁺錯体は,脂肪族基質(10-メチル-9,10-ジヒドロアクリジン,フルオレンなど)のC-H結合を酸化し(水酸化,脱水素化,カルボニル化,C-Cカップリング),脂肪族基質とHL_O4N配位子のピリジン環のメチル基とのC-Cカップリングも行う。基質のC-H結合の酸化速度定数(対数値)とC-H結合解離エネルギーとの間には直線関係が存在し,重水素同位体効果が認められる。このC-H結合活性化は,基質からCu₂-O₂活性中心への水素原子移動が律速段階であること,クミルペルオキシルラジカルと同程度の反応性を示すことなどを明らかにした(HL_O4N=1,3-ビス[ビス(6-メチル-ピリジン-2-イルメチル)アミノメチル]ベンゼン)。

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第11族,第12族元素の錯体 , 均一系触媒反応

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脂肪族C-H結合の(μ-η2:η2-ペルオキソ)銅(II)二核錯体の開始による活性化及びクミルペルオキシルラジカルとの比較

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