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J-GLOBAL ID：202002258187094891   整理番号：20A0265160

動的分極率を用いた大規模励起状態の計算に基づく結合クラスタ線形応答法【JST・京大機械翻訳】

Large-scale excited-state calculation using dynamical polarizability evaluated by divide-and-conquer based coupled cluster linear response method

著者 (3件)： Yoshikawa Takeshi (Waseda Research Institute for Science and Engineering, Waseda University, 3-4-1 Okubo, Shinjuku-ku, Tokyo 169-8555, Japan) ,  Yoshihara Jyunya (Department of Chemistry and Biochemistry, School of Advanced Science and Engineering, Waseda University, 3-4-1 Okubo, Shinjuku-ku, Tokyo 169-8555, Japan) ,  Nakai Hiromi (Waseda Research Institute for Science and Engineering, Waseda University, 3-4-1 Okubo, Shinjuku-ku, Tokyo 169-8555, Japan)
資料名： Journal of Chemical Physics  (Journal of Chemical Physics)
巻： 152  号： 2  ページ： 024102-024102-12  発行年： 2020年 
JST資料番号： C0275A  ISSN： 0021-9606  CODEN： JCPSA6  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： アメリカ合衆国 (USA)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 本研究では,結合クラスタ線形応答(CCLR)レベルでの効率的なスキームを提案し,局所励起だけでなく,非局在化軌道間の電荷移動や遷移のような非局所的励起の大規模励起状態計算を行った。励起状態計算へのフラグメンテーション技術の標準応用は局所励起のみを扱うことができる限界をもたらしたが,本研究は動的分極率の極として励起状態を評価することにより問題を解決した。このようなアプローチは以前に時間依存密度汎関数理論レベル[H.NakaiとT.Yoshikawa,J.Chem.Phys.146,124123(2017)]に成功したので,本研究はCCLRレベルへの拡張と考えられた。CCLRレベルでの動的分極率を評価するために,3つの等価式,すなわち,結合摂動自己無撞着場(CPSCF),ランダム位相近似(RPA),およびGreen関数(GF)を再検討した。さらに,これらの公式を分割統治(DC)技術に基づく線形スケーリング法に拡張した。6つの方式,すなわち標準およびDC型CPSCF,RPAおよびGFに対して,単一および二重(CCSDLR)プログラムを用いてCCLRを実装した。本方法の応用例により,精度と効率を実証した。標準的な3つの処理は,従来の周波数領域CCSDLR結果を正確に再現できたが,それらの計算コストは,外部電場の個々の周波数に対する大量の計算により,従来のものより一般的に高かった。従来の結果を近似的に再現したDC型処理は準線形スケーリング計算コストを達成できた。それらの中で,DC-GFが最良の性能を示すことが分かった。Copyright 2020 AIP Publishing LLC All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 線形性 ,  電荷移動 ,  ランダム位相近似 ,  フラグメンテーション ,  周波数領域 ,  *励起 ,  Green関数 ,  近似法 ,  *励起状態 ,  *クラスタ ,  摂動 ,  *分極率
準シソーラス用語： 外部電場 ,  計算コスト ,  *線形応答 , 【Automatic Indexing@JST】

分類 (2件)： 分子の電子構造  (BH05010Q) ,  物理化学一般  (CB01010X)

タイトルに関連する用語 (5件)： 大規模 ,  励起状態 ,  計算 ,  クラスタ ,  線形応答