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J-GLOBAL ID：201902279801854073   整理番号：19A0490838

水の酸化触媒cis-[Ru(bpy)2(H2O)2]2+の機構解析 二量化の影響【JST・京大機械翻訳】

Mechanistic Analysis of Water Oxidation Catalyst cis-[Ru(bpy)2(H2O)2]2+: Effect of Dimerization

著者 (3件)： Erdman Darren (Department of Physics and Astronomy, Purdue University, 525 Northwestern Avenue, West Lafayette, IN 47907, USA) ,  Pineda-Galvan Yuliana (Department of Physics and Astronomy, Purdue University, 525 Northwestern Avenue, West Lafayette, IN 47907, USA) ,  Pushkar Yulia (Department of Physics and Astronomy, Purdue University, 525 Northwestern Avenue, West Lafayette, IN 47907, USA)
資料名： Catalysts (Web)  (Catalysts (Web))
巻： 7  号： 2  ページ： 39  発行年： 2017年 
JST資料番号： U7154A  ISSN： 2073-4344  資料種別： 逐次刊行物 (A)
記事区分： 原著論文  発行国： スイス (CHE)  言語： 英語 (EN)

抄録/ポイント： 水酸化におけるいくつかのRuベースのポリピリジン錯体の触媒活性は良く確立されているが,それらの化学構造と活性の間の関係はあまり知られていない。本研究では,cis異性体またはtrans異性体として存在する単一部位Ru錯体[Ru(bpy)2(H2O)2]2+ (bpy=2,2′-ビピリジン)]を研究した。これら二つの異性体の触媒活性の違いは良く確立されているが,cis-[Ru(bpy)2(H2O)2]2+は非常に活性が高いので,この事実の機構的説明は示されていない。多重濃度での両異性体の酸素発生能力を調べ,cis-[Ru(bpy)2(H2O)2]2+が触媒濃度の増加と共にO2発生活性の二次依存性を示すことを示した。CeIVによる酸化直後のcis-[Ru(bpy)2(H2O)2]2+の電子常磁性共鳴(EPR)スペクトルの測定は,cis,cis-[RuIII(bpy)2(H2O)ORuIV(bpy)2(OH)]4+の存在を示した。二量体の形成は濃度依存過程であり,触媒活性の一次増加よりも大きいことを説明できた。trans異性体は触媒濃度に対するO2発生の一次依存性を示した。[Ru(bpy)2(H2O)2]2+異性体の挙動を他のRu系触媒,特に[Ru(tpy)(bpy)(H2O)]2+ (tpy=2,2′;6,2′′-テルピリジン)]と比較した。Copyright 2019 The Author(s) All rights reserved. Translated from English into Japanese by JST.【JST・京大機械翻訳】

シソーラス用語： 二量体 ,  触媒活性 ,  濃度依存性 ,  *二量化 ,  酸素発生 ,  異性体 ,  スペクトル ,  *酸化 ,  *触媒 ,  密度汎関数法 ,  *ルテニウム ,  ルテニウム錯体 ,  ESR【磁気共鳴】 ,  ヒドロキシ化
準シソーラス用語： 化学構造 , 【Automatic Indexing@JST】

著者キーワード (7件)： Ru錯体 ,  水の酸化の触媒作用 ,  密度汎関数理論 ,  XバンドEPR分光法 ,  酸素発生 ,  H結合 ,  二量体形成

分類 (2件)： 白金族元素の錯体  (CE01100E) ,  均一系触媒反応  (CB06090Q)

引用文献 (30件)：

• Hull, J.F.; Balcells, D.; Blakemore, J.D.; Incarvito, C.D.; Eisenstein, O.; Brudvig, G.W.; Crabtree, R.H. Highly active and robust Cp* iridium complexes for catalytic water oxidation. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 8730-8731.
• Blakemore, J.D.; Schley, N.D.; Balcells, D.; Hull, J.F.; Olack, G.W.; Incarvito, C.D.; Eisenstein, O.; Brudvig, G.W.; Crabtree, R.H. Half-sandwich iridium complexes for homogeneous water-oxidation catalysis. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 16017-16029.
• Wasylenko, D.J.; Palmer, R.D.; Berlinguette, C.P. Homogeneous water oxidation catalysts containing a single metal site. Chem. Commun. 2013, 49, 218-227.
• Zong, R.; Thummel, R.P. A new family of Ru complexes for water oxidation. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 12802-12803.
• Concepcion, J.J.; Jurss, J.W.; Templeton, J.L.; Meyer, T.J. One site is enough. Catalytic water oxidation by [Ru(tpy)(bpm)(OH2)]2+ and [Ru(tpy)(bpz)(OH2)]2+. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 16462-16463.

タイトルに関連する用語 (8件)： 水 ,  酸化触媒 ,  CIS ,  Ru ,  bpy ,  H2O ,  解析 ,  二量化