抄録/ポイント：
抄録/ポイント
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窒素酸化物(NO_X)は主要な大気汚染物質の1つであり,光化学スモッグは、地球気候の温暖化等の環境問題と密接に関連している。自動車産業の高速発展に伴い,ディーゼル車が排出する排気ガス中のNO_Xの最も突出した国内外の排ガス触媒浄化分野になった以外は難点の一つである脱。その中にはアンモニアの選択的触媒還元(NH_3-SCR)技術のためにその高効率、低コストの特徴が主要な移動源脱硝技術となっている。現在は,実際の応用において最も広く使われているのは,V_2O_5-WO_3(MOO_3)/TIO_2触媒である,しかしいくつかの避けることのできない因子が依然として存在し,例えばVは強い毒性を持つ,高い操作温度,狭い活性温度ウィンドウおよび,容易に_SO_3にSO2酸素化する触媒表面の大量の硫酸塩堆積があるために失活などを招く。従って非常に開発1つ必要があるバナジウムSCR触媒はない。近年,触媒としてゼオライトに担持した遷移金属研究者の広範な関心を引き起こした,そのうちCU-CHAゼオライト触媒はその高SCR活性は,高N_2選択性,広い温度ウインドウおよび優れた安定性研究者の幅広い注目を引き起こした。CU/SAPO-34にとって,従来の調製方法はイオン交換法を利用してCUイオンがSAPO-34微孔孔道中導入されることであるが,しかし細孔でCUイオンの分布を制限して,ほとんどのCUは優先的にゼオライトの外表面に分布し,導くので,その活性を制限したことを発揮する。CU-SAPO-34触媒を,MARTINEZ-FRANCOのグループでは,二重テンプレートを用いて1段階で成功裏に調製した,分子ふるい中の活性CUイオン数を向上した。PEDEN課題群,NO_XのNH_3-SCR反応におけるCU-SAPO-34触媒に低温動力学制限が存在することを発見した。従って1つの豊富なメソ多孔性の多孔性CU-SAPOを持つ開発-34触媒が必要である。我々は1段階水熱合成法を利用して,一連の豊富なメソ細孔を有するCU-SAPO-34触媒を成功裏に調製した。走査電子顕微鏡(SEM)、透過型電子顕微鏡(TEM)およびN_2吸着-脱着,X線回折(XRD)、(27)AL核磁気共鳴(AL-NMR)、紫外可視拡散反射スペクトル(UV-VIS DRS),誘導結合プラズマ-原子発光分光法(ICP-AES),X線光電子分光法(XPS)を用いて、水素ガスプログラム昇温還元(H2-TPR)と電子常磁性共鳴(EPR)など特性評価手段をCU-SAPO-34次孔触媒の物理化学的性質を調べた。XRDの試験結果により実証された。H-CU-SAPO-34触媒は典型的なCHA構造を有する。TEMとN_2吸着-脱着試験結果をH-CU-SAPO-34触媒が豊富なメソ多孔性構造を有することを示した。AL-NMR試験結果はH-CU-SAPO-34中に複数種の配位のAL種が存在する。UV-VIS DRSテスト結果は孤立CU(2+)と高分散のCUOの存在を実証した,を示した。(CU-O-CU)(2+)とCUAL_2O_4種の存在を認めなかった。ICP-AESとXPS試験結果はH-CU-SAPO-34触媒が,類似のCU含有量を有することを示した,またH-CU-SAPO-34-20触媒は最も高いCU(2+)含有量を持つ。H_2-TPR試験結果はH-CU-SAPO-34-20触媒が最も低い孤立CU(2+)還元温度及び最も高い孤立CU(2+)含量を有することを示した。この可能性はそのNH3-SCR活性を高めるのに有利である。同時にH_2-TPRはH-CU-SAPO-34触媒中には含有量が存在し,異なるCU+孤立,また孤立CU(2+)とNH_3-SCR反応の主な活性中心であることをさらに示唆している。EPR試験結果,SAPO-34Tuo球腔(SITE(I))内の孤立CU(2+)ではこの反応の主要な活性部位に位置することが判明した。さらに,。通常のCU/SAPO-34触媒に比べNOのNH_3-SCR反応試験の結果から見ると,豊富なメソ多孔性構造のH-CU-SAPO-34触媒はより高い低温触媒活性を呈することを示した。同時にH-CU-SAPO-34-20触媒は最も高い低温NH_3-SCR触媒活性を持ち,これはその低いおよびCU(2+)活性の高い含有量は孤立CU(2+)還元温度と密接に関連している。動力学試験の結果は,合成したH-CU-SAPO-34次孔触媒は類似の活性化エネルギー(E_A=98KJ/MOL)を持つ,そしてこの値は通常のCHA基がSCR触媒よりもはるかに大きいと示した。これは,メソ多孔性の存在は,確かにH-CU-SAPO-34の細孔内の反応物分子の拡散の抵抗を大きく低下させる,反応物分子の活性部位との接触確率を向上さ,その低温NH_3-SCR触媒性能が向上したことが意味する。Data from the ScienceChina, LCAS.【JST・京大機械翻訳】
